【摘 要】
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尽管锂离子电池（Li-ion batteries,LIBs）在过去几十年中发展迅速,但其能量密度正在接近理论极限。近年来,以锂金属为负极的锂金属电池（Li-metal batteries,LMBs）研究受到了广泛关注。由于锂金属具有极高的理论比容量（3862 mAh g-1）和最低的电化学电位（-3.040 V,相对于标准氢电极）,其与高容量金属氧化物正极组合构成的电池有望提供超过500 Wh k
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尽管锂离子电池（Li-ion batteries,LIBs）在过去几十年中发展迅速,但其能量密度正在接近理论极限。近年来,以锂金属为负极的锂金属电池（Li-metal batteries,LMBs）研究受到了广泛关注。由于锂金属具有极高的理论比容量（3862 mAh g-1）和最低的电化学电位（-3.040 V,相对于标准氢电极）,其与高容量金属氧化物正极组合构成的电池有望提供超过500 Wh kg-1的高能量密度,几乎是LIBs的两倍。然而,由于与碳酸酯电解液的高反应性,锂金属负极易形成高度异质的固态电解质界面和不可控的枝晶,导致锂金属库伦效率低,循环性能差,甚至在实际应用中存在安全问题。与碳酸酯电解液相比,醚类电解液虽然具有优异的还原稳定性,能够稳定锂金属负极,但是其氧化稳定性不足的问题限制了在高电压正极上的应用。针对上述问题,本文主要研究和改进了以乙二醇二乙醚（DEE）为主溶剂,1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）为稀释剂的局域高浓度电解液体系。通过理论计算、电化学性能测试和材料表征,揭示了电解液性能与分子结构之间的内在联系,为高电压锂金属电池电解液开发提供了新的设计策略。主要研究内容如下:（1）发展了以二乙二醇二乙醚（DEG）为主溶剂的LiFSI/1 DEG/3TTE高电压电解液体系。基于密度泛函理论计算,DEG具有更低的最高占据分子轨道能级（HOMO）,能够拓宽电解液的氧化稳定性窗口。同时,LiFSI/1DEG/3TTE电解液可以在正极形成高效的富含氟化锂（LiF）的电极-电解质界面保护层。此电解液可以使高活性材料LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）在4.5 V的高电压下展现优异的循环稳定性。利用此电解液,Li‖NMC811电池在经过300圈循环后仍具有90.88%的容量保持率,同时平均库仑效率高达99.72%;该电池在4.6 V下也可以实现超过180圈的稳定循环。（2）发展了以1,2-双（2-氯乙氧基）乙烷（Cl-DEE）为主溶剂的LiFSI/1.6Cl-DEE/3TTE高电压电解液体系。与DEE溶剂相比,得益于氯原子的吸电子效应和捕获自由基功能,Cl-DEE同时具有优异的抗氧化性能和阻燃性能。此电解液在正负极表面形成的富含LiF和氯化锂（LiCl）的保护层不仅可以抑制正极上副反应的发生和过渡金属的溶解,还可以抑制负极上锂枝晶的形成,同时实现更快的界面电荷转移动力学。实验结果证明,此醚类电解液可以使Li‖NMC811电池在4.6 V和4.7 V超高电压下实现稳定的充放电循环。
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