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本论文调查了氯苯类化合物(CBs)在珠江流域水体环境中分布,通过微环境模拟系统研究了CBs在水草,鱼和河蚬中分布、富集和迁移规律。并通过研究1.2,4-TCB对高等植物大蒜、水稻、藻类和鱼类的毒性效应,对1,2,4-TCB的毒性机制进行了探讨。主要研究结论包括:
1.珠江入海口及河流江段水体中CBs的污染分布珠江主要江段表层水中∑CBs的平均值为568.42ng.L<-1>,范围为16.40~4798.56ngL<-1>,同系物中以1,4.二氯苯、1,2,4-三氯苯为主。不同采样时间,江水中CBs含量差异较大,除蕉门外,其余采样点∑CBs含量4月份均高于11月份。4月份∑CBs分布特征为:西江封开>西江郁南>崖门>虎跳门>鸡啼门>东江石龙>虎门>磨刀门>蕉门;11月份蕉门、虎门含量较高,高出其它采样点约2.5~10.5倍。沉积物中∑CBs检出范围为5.48~66.68ngg-1(干重)。鱼体内氯苯类平均含量为2319.5 ng.g-1(干重),虾类为565.0 ng.g<-1>(干重),贝类为38873.0ng.g<-1>(干重),氯苯类化合物在水体、沉积物及生物体三者之间存在明显的富集和放大作用。
2.测定分析了珠江水系的西江(广东段)上/中/下游4个位点采集水样和水草样,结果表明:在水样和水草样中几乎所有的CBs的同系物均被检出。4月份水样和水草中CBs的检出总含量范围在110.90-397.03 ng.L<-1>和1352.77-4019.06μg.g<-1>;11月份水样和水草中氯苯类化合物的检出总含量范围在151.87-696.73 ng.L<-1>和1355.23-3927.20/μg.g<-1>;水样中1,4-二氯苯和1,2,4-三氯苯的含量最高;水草中1,4-二氯苯和1,2-二氯苯,四氯苯的含量较高。水草对CBs有很高的富集系数,平均富集系数为0.64到3.57。这表明CBs将对食物链的其他生物具有潜在威胁。3.CBs在模拟水生生态系统中的环境行为研究利用微宇宙模拟水生生态系统对氯苯类有机物在水体环境中的行为动态进行了研究,结果表明,CBs在水生模拟系统中逐渐由水体转移到生物体内。植物水草对CBs有一定程度的吸收;河蚬对CBs有明显的吸收积累;鱼体对CBs的吸收积累在不同组织中有差别,在内脏中积累较高,肌肉组织中积累较低。
4.以水稻为试材,采用水培方法研究了1,2,4-三氯苯(1,2,4-TCB)对水稻种子萌发、幼苗生长、水稻叶片叶绿素、蛋白质含量和脯氨酸、细胞膜通透性的影响。结果表明,水稻种子的萌发率和活力指数随着1,2,4-TCB处理浓度的升高而逐渐降低;水稻幼苗的株高和根长均受到1,2,4-TCB的抑制,表现出一定浓度一效应和时间一效应关系;水稻叶片的叶绿素a、叶绿素b、总叶绿素及蛋白质含量均随1,2,4-TCB浓度的升高而降低;水稻叶片中游离脯氨酸的含量和水稻叶片细胞膜的通透性随着处理浓度的升高而增加。这表明1,2,4-TCB对水稻幼苗的损伤是一个复杂的过程,其机理可能与1,2,4-FCB使植物细胞膜、细胞内蛋白质和细胞器结构和功能损伤有关。 5.以大蒜根尖分生细胞为材料研究1,2,4.三氯苯(1,2,4-TCB)对有丝分裂和对细胞染色体异常的诱变作用。结果表明:1,2,4-TCB能抑制大蒜根尖分生细胞进入分裂态,有丝分裂指数与1,2,4-TCB作用的剂量和时间之间呈现显著的负相关;;1,2,4-TCB使有丝分裂前期细胞所占比例相对增加,中期、后期、末期细胞相对减少;与后期、末期相比,中期细胞的减幅更大;1,2,4-TCB诱发大蒜根尖分生细胞产生微核、双核、核固缩、核崩解、染色体分裂不同步、赤道板偏转、不等分裂等染色体异常。这些异常细胞率与1,2,4-TCB的处理浓度成正相关。在各种染色体异常中,核固缩异常居首位,且呈现浓度和时间依赖性。结果表明1,2,4-TCB对大蒜根尖分生细胞具有有丝分裂抑制和染色体损伤作用,具有明显的遗传毒性。
6.1,2,4-TCB对三种海洋微藻的生长均有一定的抑制作用,该效应表现出一定的浓度和时问依赖性;1,2,4-TCB处理4d后,三种海洋微藻细胞蛋白质含量和叶绿素含量下降,呈现一定的浓度——效应关系,这表明1,2,4-TCB对三种海洋微藻产生毒害效应,其作用机制可能与藻类光合作用功能降低和蛋白质功能受损有关。
7.1,2,4-TCB对斜生栅藻的生长有一定的抑制作用,该效应表现出一定的浓度和时间依赖性;1,2,4-TCB处理4d后,斜生栅藻细胞蛋白质含量下降,叶绿素a,b和总叶绿素含量下降,尤其是叶绿素a含量下降最显著,;膜结合酶SOD和POD活性降低;脂质过氧化产物MDA含量升高,藻液中TOC含量升高。这表明1,2,4-TCB对斜生栅藻的生长及各种生理功能产生毒害效应,其作用机制可能与藻细胞生物膜通透性和生物膜及其他生物大分子的脂质过氧化有关。
8.1,2,4-TCB对斜生栅藻细胞的形态结构和超位结构具有明显的影响。1,2,4-TCB使藻细胞出现破碎和变形,该效应呈现一定的剂量.效应关系。透射电镜观察显示,高浓度1,2,4-TCB使部分藻细胞发生溶胀,细胞膜损伤,细胞内空腔化严重,各种细胞内膜的结构均受到不同程度的损害。这表明高浓度1,2,4-TCB影响了藻细胞的超微结构。1,2,4-TCB对斜生栅藻细胞结构的毒性机制主要是破坏了其生物膜的结构。
9.1,2,4-TCB处理后,可导致斑马鱼胚胎发生异常现象,主要集中在骨骼,循环系统和呼吸系统。并可能导致胚胎发育停止,甚至死胎。1,2,4-TCB对剑尾鱼具有急性毒性,48h LC<,50>约为2.62 mg·L<-1>总之,CBs广泛存在于珠江水系,对生物具有潜在的威胁。1,2,4-TCB可能引起生物体的遗传毒性和生理毒性效应,对生物膜结构和功能的损伤可能是其毒性的起点。