【摘 要】
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质子交换膜是质子交换膜燃料电池的核心器件,起到分隔阴阳极、传导质子和阻止电子通过的作用。Nafion膜是目前应用最广的质子交换膜,它具有高的质子传导率和化学稳定性,但其高价、不易降解、高燃料渗透率和高温低湿条件下的电导率的损失限制了其发展,寻找可代替Nafion膜的质子交换膜成为了研究人员的关注重点。复合膜是一种将聚合物基质与其他有机或无机填料复合制备得到的新型质子交换膜,具有良好的物理化学性质并
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质子交换膜是质子交换膜燃料电池的核心器件,起到分隔阴阳极、传导质子和阻止电子通过的作用。Nafion膜是目前应用最广的质子交换膜,它具有高的质子传导率和化学稳定性,但其高价、不易降解、高燃料渗透率和高温低湿条件下的电导率的损失限制了其发展,寻找可代替Nafion膜的质子交换膜成为了研究人员的关注重点。复合膜是一种将聚合物基质与其他有机或无机填料复合制备得到的新型质子交换膜,具有良好的物理化学性质并可以添加具有高质子导电能力的物质提升膜的质子电导率,因此受到人们的广泛关注。磷钨酸(HPW)是一种具有Keggin结构的杂多酸,具有良好的质子电离能力,可用于磺化聚醚醚酮(SPEEK)膜的改性提升其质子电导率,但HPW极易溶于水的性质使得HPW在复合膜中的流失严重。在本实验室之前的研究中发现,采用聚多巴胺包裹的埃洛石纳米管(DHNTs)与HPW和SPEEK复合成膜,聚多巴胺具有的碱性氨基基团可以与HPW形成酸碱对相互作用,起到固定HPW的作用,有效的提升了复合膜的质子电导率。但由于DHNTs上的碱性氨基基团数量有限,HPW仍有所流失,其电导率随着时间不断降低。为了引入更多的碱性氨基基团,我们利用聚乙烯亚胺(PEI)具有大量碱性氨基基团并可以与聚多巴胺交联的性质,成功制备出了具有聚乙烯亚胺和聚多巴胺交联涂层的埃洛石纳米管(PEI-DHNTs),大量的碱性氨基基团的引入成功的固定了 HPW,提升复合膜质子电导率的同时抑制了 HPW的流失,SPEEK/PEI-DHNTs/HPW(90/10/50)纳米复合膜的质子电导率提升了 100%,在长达一年的液态水浸泡中,未出现明显的质子电导率的降低。为了更有效的固定HPW,我们将DHNTs一维纳米材料与多巴胺包裹的氧化石墨烯(DGO)二维材料进行混合掺杂,与HPW和SPEEK混合成膜。多维掺杂的复合膜除利用填料内形成的酸碱对相互作用来固定HPW外,DHNTs与DGO混合后在复合膜内形成了相互桥接,错综复杂的膜内结构也抑制了 HPW的流失,并且为质子传递提供了更为丰富的通道。与纯SPEEK膜相比,SPEEK/DGO/DHNTs/HPW(90/5/5/60)纳米复合膜的电导率提升了 2.48倍,并且在30天的电导率稳定性测试中,复合膜的电导率未出现下降。我们利用多巴胺自聚的性质制备包裹β-环糊精(β-CD)的聚多巴胺埃洛石纳米管(β-CD-DHNTs),并进行了相关表征,证实了 β-CD-DHNTs中β-CD的存在。将β-CD-DHNTs与HPW和SPEEK复合成膜,复合膜展示出了优秀的固定HPW的能力,在30天的电导率稳定性测试中,SPEEK/β-CD-DHNTs/HPW(90/10/60)纳米复合膜的质子电导率保持稳定,是纯SPEEK膜的2.2倍,证实β-CD与HPW可发生络合反应形成化合物,是一种固定HPW的有效手段。
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