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石墨烯是一种只有单原子层厚度的二维碳材料,它通过碳原子以sp2轨道杂化键合,形成蜂窝状的二维平面结构。石墨烯拥有许多优异的化学物理性质,如超高的载流子迁移率、良好的透光率、导热率和机械强度,它同时具有分数量子霍尔效应以及室温下亚微米载流子平均自由程,使其在诸多领域有着广泛的应用前景并有望延续摩尔定律。因此自2004年安德烈盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫教授通过微机械剥离法发现石墨烯以来,它就受到了全世界的关注并引发了各国的研究热潮。作为一种新奇的二维材料,高质量石墨烯的大规模可控制备是其应用的前提。在多种石墨烯的制备方法中,化学气相沉积法(CVD)被认为是最有潜力的一种大规模低成本制备高质量石墨烯的方法。近年来,CVD制备石墨烯得到了充分的研究,然而在多种衬底上快速制备高质量、大面积层数可控的石墨烯及其生长机理的研究依然是亟需解决的难题。本文针对此难题,创新性的提出了一种利用金属蒸气辅助在金属衬底和多种绝缘衬底上快速制备高质量石墨烯的方法,并尝试了金属蒸气辅助低温CVD条件下绝缘衬底上免转移生长石墨烯,同时对它们的生长机理进行了深入研究,主要取得了如下成果: (1)利用铜蒸气辅助的方法,在自制的Cu85Ni15合金衬底上实现了大晶畴尺寸AB堆垛双层石墨烯(AB-Stacked Bilayer Graphene,ABBG)的快速生长。通过引入铜蒸气至Cu-Ni二元合金衬底,使Cu-Ni二元合金表面几个原子层厚处的性质更接近于纯铜,从而降低了合金衬底表面单层石墨烯的生长速度并延长了活性碳原子溶入合金衬底的时间。在这种情况下,生长于第一层石墨烯下面的第二层石墨烯的生长速度显著提高,最终结果为成功制备了大小约300微米的双层ABBG,且其生长速率远高于之前文献报道。多种综合的表征手段证实所制备的ABBG具有良好的结晶质量以及高覆盖率。通过控制生长时间、碳源流量以及Cu-Ni二元合金比例,也实现了层数可控石墨烯的制备。我们的此项成果将推进大尺寸ABBG的大规模快速制备以及其在逻辑器件中的应用。 (2)通过将绝缘衬底包裹在由Cu箔制成的近密封口袋中,成功实现了在多种绝缘衬底上免转移快速生长大晶畴石墨烯单晶和石墨烯连续膜。研究发现铜蒸气在免转移生长石墨烯中起着重要作用,它不仅促进了作为碳源的CH4气体的催化裂解,也加速了直接参与石墨烯生长的活性碳原子在绝缘衬底表面的迁移,从而使绝缘衬底上石墨烯的生长速度、晶畴尺寸和质量大大提高。除了利用CH4作为碳源,还成功实现了利用PMMA和SAMs作为碳源在多种绝缘衬底上免转移直接生长石墨烯的结果。实现的利用铜蒸气辅助催化生长免转移石墨烯的方法将有助于绝缘衬底上大单晶石墨烯的制备及其生长机理的研究,同时也将促进石墨烯的工业化应用。 (3)通过选取具有特定组分的低熔点Pd系合金,实现了低温CVD条件下多种绝缘衬底上免转移生长石墨烯的结果。通过对三种不同组分低熔点Pd系合金的研究发现,在低温CVD生长石墨烯的过程中,处于熔融态的低熔点合金将产生大量金属蒸气,与CVD载气Ar、H2一起形成了石墨烯生长过程中的环境气氛,溶解于低熔点Pd系合金中的C会在降温过程中逐渐析出并在衬底表面形成具有较高质量的石墨烯。在低温CVD条件下生长石墨烯将有效降低石墨烯的生长成本,促进石墨烯的基础研究和工业化应用。