淮河上游大气中有机污染物的污染特征和沉降通量

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本论文以淮河上游(河南段)的大气环境为对象,首次全面、系统地研究了2013-2014年气相和沉降颗粒相中多环芳烃(PAHs)、有机磷阻燃剂(PFRs)和正构烷烃(N-Alkanes)的含量特征、时空分布和沉降通量,从而弥补了我国对淮河上游大气中PAHs、PFRs和N-Alkanes研究的空缺,并为淮河区域的大气污染控制、持久性有机污染物数据库的建立以及环境管理提供了科学依据。论文的主要研究结论如下:(1)气相中PAHs的总浓度范围分别为3.61~425 ng/m3,平均浓度分别为110ng/m3;颗粒相样品中和483~2.54E+04 ng/g,平均浓度为6.70E+03 ng/g;两相中浓度最高的化合物均为菲。气相中PFRs总浓度的范围是458~1.83E+03 pg/m3,平均值为963pg/m3;颗粒相样品中PFRs总浓度的范围是220~4.56E+04 ng/g,平均值为5.49E+03ng/g。气相中N-Alkanes总浓度的范围是14.1~1.47E+04 ng/m3,平均浓度为3.42E+03ng/m3;颗粒相中N-Alkanes总浓度处于8.22E+04~3.12E+06 ng/g,平均值为5.32E+05ng/g,两相中最主要的物质均为正二十九烷。(2)气相中PAHs总浓度的最大值出现在冬季,以2环和3环PAHs为主;颗粒相中PAHs总浓度的最大值也出现在冬季,以高环PAHs为主;冬季PAHs的主要原因可能是煤炭、发电等工业活动和汽车尾气排放。气相中PFRs浓度最大的季节为冬季,以烷基取代PFRs;颗粒相中PFRs浓度最高的季节是春季,以芳基取代PFRs为主;PFRs浓度的季节差异可能是由它们的使用量及物理化学性质决定的。气相和颗粒中N-Alkanes浓度最高的季节都是夏季,这是因为夏季旺盛生长的高等植物释放出了大量N-Alkanes,再加上汽车尾气的贡献。气相PAHs中总浓度的最大值出现在M2(肖王乡孙庄),以低环PAHs为主;颗粒相样品中PAHs的总浓度最大值出现在M5(花埠大桥),以高环PAHs为主。气相中PFRs总浓度的最大值出现在M2(肖王乡孙庄),以烷基取代PFRs为主;颗粒相样品中PFRs总浓度的最高值出现在M4(息县大埠口),以芳基取代PFRs为主。气相中和颗粒相中N-Alkanes的最高浓度均出现在M6,最主要化合物是正二十九烷。气相样品中N-Alanes浓度随碳数增加呈正态分布状,颗粒相样品中N-Alkanes浓度分布则具有一定的奇碳数优势。(3)PAHs的沉降通量范围为52.1~2.07E+03 ng/m2/d,其平均通量为388 ng/m2/d;PFRs总沉降通量的范围为66.9~1.12E+03 ng/m2/d,平均值为207 ng/m2/d;N-Alkanes总沉降通量的范围是3.98E+03~3.52E+05 ng/m2/d,平均值为3.78E+04 ng/m2/d。PAHs的最大沉降通量出现在冬季,高环数PAHs的沉降通量较大;PFRs的最大沉降通量出现在春季,其中芳基取代PFRs是沉降通量最大的物质;N-alkanes的最大沉降通量出现在夏季,正二十九烷的沉降通量最大。PAHs、PFRs和N-Alkanes的最大沉降通量分别出现在采样点M2(长台甘岸桥)、M4(息县大埠口)和M7(三河尖口)。
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