光解水制氢中含纳米粒子半透明介质的光谱辐射特性研究

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氢能作为一种理想的二次能源,具有能量密度高、可储存、可运输、无污染等优点,未来人类对氢能的需求量将大幅度上升,可由于制氢成本高,氢能成为“贵族能”,而太阳能具有储量无限性、开发利用清洁性等优点,太阳能光催化分解水制氢成为给人类社会提供巨大能源的可能。但在太阳能光催化制氢研究中,含纳米粒子的纳米流体半透明介质对光的吸收以及内部的辐射传输机理并不清晰,严重制约光催化产业的发展。因此,本文针对太阳能光解水制氢过程中光束在纳米流体半透明介质辐射传输问题,开展了实验以及理论研究。本文以太阳能光解水制氢为背景,以制氢纳米流体半透明介质为研究对象,制备了 Pt/TiO2催化剂粒子,改进室内模拟太阳能光解水制氢在线测试系统,实现全天候实验条件一致,设计并搭建了基于菲涅尔透镜聚光室外离线式太阳能光催化装置,开展了反应温度、光照强度、粒子浓度等反应条件对光催化制氢效果影响的实验测试,并对比了催化剂在海水和淡水条件下的氢气产量。实验结果表明,光解水制氢反应温度存在着最佳值,根据实验以及从热力学理论角度得出最佳反应温度为55℃;催化剂海水产氢量较淡水相比提高102%;室外装置测试光解水平均产氢量达到17.0 mL/h。分别将纳米流体半透明介质中粒子和基液作为研究对象,采用实验测量和Mie理论结合蒙特卡洛法,根据实际建立了光束在纳米流体中辐射传输模型,根据粒子尺度将粒子分为大尺度粒子和小尺度粒子,研究了粒子尺度参数、基液的光学常数对纳米流体的光谱衰减系数、光谱吸收系数、非对称因子、散射相函数以及光谱透射率等光谱特性参数的影响。研究结果表明,粒子尺度参数对纳米流体光谱辐射特性参数以及光谱透射率影响较大,而基液光学常数对此影响较小;含小尺度粒子纳米流体光谱特性会随参数变化呈现出平滑改变,而含大尺度粒子纳米流体,由于衍射效应的影响,光谱特性参数振荡不定。从超声辅助光解水制氢实验出发,采用实验测量以及理论计算分析的方法,从光子吸收角度深入研究超声辅助太阳能光解水提升产氢量的原因,实验测量不同超声时间对粒子团聚状态、粒子等效粒径以及纳米流体吸光度的影响,并通过数值计算方法拓展到小粒径粒子对纳米流体的吸收率,散射相函数等相关光学特性参数的影响,首次提出了光谱有效吸光度的评价标准。研究结果表明,在40kHz的超声条件下,建议TiO2基催化剂制氢实验预超声时间为18分钟,TiO2基纳米流体粒子最佳粒径为80 nm。
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