随着能源危机的加剧,固体氧化物燃料电池成为新能源领域研究的重点和热点。作为固体氧化物燃料电池的重要组成部分,固体电解质的性能优劣很大程度上决定了燃料电池的使用寿命和应用推广。在原子级别对材料特性进行模拟的分子动力学方法,对于分析固体电解质的力学特性具有重要意义。本学位论文提出了求取离子晶体势函数的方法,并以固体电解质为研究背景,通过对分子动力学方法的改进,模拟了非化学计量氧化钆掺杂氧化铈(GDC)的主要特性,并结合耦合理论,给出了多种可变参数影响下材料的缺陷分布和性能演化。论文的主要研究内容如下:首先,改进了分子动力学相关算法,开发了完整的模拟软件。简述了分子动力学模拟的基本思想及主要算法。为了更好地和实验进行比较,本文选择可变形的NPT系综。根据原子的作用范围,提出了平行六面体邻位算法,使得计算效率和原子个数成正比。该算法可应用于NV及NP系综下的分子动力学模拟。针对具体的函数形式,提出了离散-插值的快速方法,有效地提高了计算效率。利用Hamiltonian对应变的导数,精确给出应力-应变涨落方程,结合弹性浴方法后,使得在NPT系综下快速计算弹性模量成为可能。其次,为了更好地描述离子间的相互作用,研究了离子晶体第一性原理对势函数的求取方法。通过晶格反演法得到异种离子的短程对势,同种离子的短程对势则由量子化学法直接求得。结合上述方法,给出了离子晶体势函数求取的详细过程,并应用于固体电解质材料GDC。基于体系的虚拟晶格结构,通过第一性原理软件计算了赝势总能量,利用两种第一性原理方法得到了GDC的势函数,并进行多项测试以证明势函数的正确性和可移植性,包括:GDC的静态性能、结构、对关联函数和均方位移,CeO2的高压性能、稳定性能和高温性能,非化学计量GDC的混合膨胀系数和弹性常数。随后为了提高材料的力学性能,根据弹性模量表达式,给出了经验三体势的拟合方案。结合第一性原理对势和经验三体势构成半经验离子晶体势函数。以典型的二价氧化物材料——CaO和MgO为例,计算了材料的晶格常数、体积模量、晶格能和弹性常数等静态性能。对CaO的多晶相预测,证明了本文势函数的通用性。为了测试三体势函数的性能,计算了材料的高压相变。高温和高压环境下的测试计算表明本文势函数具有较高的可靠性。继而以固体电解质为研究背景,根据CeO2的结构特点,指明三体势中的距离函数、角度函数和离子环境的关系,拟合出CeO2的三体势函数,并进行一定的测试,结果表明三体势可以更好地描述材料的力学性能。最后,根据Swaminathan耦合理论,推导了缺陷对弹性模量的影响,使之能更好地解释应力场和电化学场的耦合效应——非化学计量造成的体积膨胀在边界条件的约束下产生较强的内应力,而内应力会影响缺陷的扩散和分布,从而导致不同的非化学计量的产生。并以平板状电解质为例,模拟了不同的杨氏模量、外电压以及存在常应变时,GDC的缺陷分布和性能演化,为电解质材料裂纹扩展和寿命分析奠定了坚实基础。