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本论文成功探索合成了光谱响应范围逐步拓宽的三种类型的光催化剂,包括紫外光响应的二维多孔氧化锌纳米片、可见光响应的铋基氧酸盐花状微球结构及新型PDINH全有机超分子纳米片材料（光谱响应范围可拓宽至红外区）,并采用多种表征技术对产物的成核/生长/自组装机理、晶体结构、光学与电学性能、电子能带结构、表面缺陷结构及光催化活性进行了系统而深入的研究。同时本论文也全面阐述了各产物的结构特性与其催化活性、光致发光性能等之间的构-效关系。采用前驱体预水热的方法可控合成了类矩形二维多孔ZnO纳米片,并通过不同温度退火处理,设计使多孔纳米片在碎裂、重构表面、生长过程中,呈现规律性的缺陷种类与浓度的变化。结合产物所呈现出的严格缺陷演变、激发波长相关的光致发光测试结果及对照试验,本工作充分论证并阐述了与缺陷相关的ZnO蓝光与绿光发射机理,及与缺陷相关的光催化活性机理。采用BiOBr微球结构作牺牲模板,合成得到花状微球形貌维持的O-rich BiOBr/Bi2SiO5异质结及Bi2SiO5异相结结构,并提出了呈现结构相似性的BiOBr与Bi2SiO5离子交换的可行性与反应模型机理。其中,异质结相对于原BiOBr模板及其它报道的常见铋基可见光催化剂呈现出更优异的可见光活性,窄带隙成分O-rich BiOBr的存在也大大拓宽了异质结的光谱响应范围,其优异的活性主要归因于三元异质结界面间光生载流子的有效分离;而在Bi2SiO5异相结中,组装成微球的纳米花瓣片层与片层中嵌着的纳米球颗粒恰好分属为两种Bi2SiO5相。Bi2SiO5异相结相对于纯Bi2SiO5及文献报道的其他Bi2SiO5产物,出现了可观的可见光活性、显著增强的可见光与模拟太阳光活性,前者归因于四方相Bi2SiO5较窄的能带间隙,而后者则归因于异相结界面间有效的光致载流子迁移与分离、分级花状微球结构及其表面粗糙性所大幅提升的光的吸收效率,以及产物较高的比表面积。通过简单的溶液相方法构建了以非共价键相互作用自组装而成的PDINH全有机超分子结构。此自组装PDINH超分子单独可呈现出优异的可见光降解苯酚与光解水产氧（无助催化剂）活性。本研究还构建了自组装PDINH超分子内部的分子排列模式及其电子能级结构模型。与单分子态PDINH相比,自组装PDINH超分子由于PDINH分子单元间的分子轨道重叠而形成了类似无机半导体的带状能级结构,而且PDINH分子间的强π-π堆积相互作用使得电子可实现长程离域,进而可以有效促进光生载流子的迁移与分离,提升光催化活性。