自然界中的生物结构材料因其复杂而精细的多级结构而具有优异的力学性能,成为固体力学和材料科学等领域的重要研究对象,并不断启发研究人员探索高性能的仿生材料。其中,对于仿贝壳结构材料的设计主要着眼于两个方面:基体和界面。氧化石墨烯在保有石墨烯力学特性的同时具备灵活的化学自组装能力,其表面丰富的含氧官能团为界面交联提供了灵活的设计空间,因而被视为潜在的理想基体并广泛应用于仿贝壳材料的构筑。在基于氧化石墨烯进行界面设计的研究中,虽然多种相互作用和交联形式的引入极大地提高了氧化石墨烯层状材料的力学性能,但强度和韧性的对立依然存在。此外,在氧化石墨烯的实际应用过程中,液相环境又会对氧化石墨烯体系的力化学行为产生不可忽视的影响。目前领域内仍然缺乏对这些问题的纳尺度力化学机制的理解,未能建立完善的多尺度构效关系,因此常常难以实现石墨烯基仿贝壳层状材料的同步强韧化设计。本文围绕氧化石墨烯基层状材料,系统研究了其界面交联在纳尺度下的力化学行为和机理,为探索基于氧化石墨烯设计和制备仿贝壳层状材料提供了理论基础。阐明了非共价作用对氧化石墨烯界面力化学性质的调控。通过非共价作用指标,对氧化石墨烯界面体系内的非共价相互作用形式进行了量化和表征。揭示了氧化石墨烯与有机小分子(三聚氰胺)间形成的强界面作用的原子尺度起源。分析了三聚氰胺的嗪环与氧化石墨烯的羟基间的形成的超强氢键作用与氨基-π 弱相互作用之间的化学协同效应。基于低密度和线性假设,给出了该体系的微观相互作用与宏观力学性能之间的联系。研究了液相酸碱环境下氧化石墨烯的界面结合体系的力化学响应。建立了氧化石墨烯的表面及边缘基团与有机小分子(三聚氰胺)之间的结合体系。指出液相环境对氧化石墨烯的界面结合的增强趋势。通过引入pKa参数,研究了酸碱环境下氧化石墨烯的界面结合体系的状态变化——质子化及脱质子化反应。揭示了酸碱环境对氧化石墨烯的界面结合强度的影响,对实验中的材料碱性增强现象给出了合理解释。研究结果揭示了氧化石墨烯的边缘基团的结合作用在调节石墨烯基仿贝壳层状材料体系力学性能方面的不可忽视的作用。总结了氧化石墨烯的含氧基团的液相稳定性及对主族金属阳离子交联机制的影响。通过考虑氧化石墨烯在溶液中对其含氧官能团的结合能力,重新审视了其在液相下的稳定性,将前述酸碱环境下的结果拓展至更普遍的阳离子溶液环境。从自由能角度出发,分析了氧化石墨烯的表面基团的稳定性与其基团分布的相对位置之间的关系,并发现高价金属阳离子对氧化石墨烯表面基团的强还原作用。在稳定性分析的基础上,提出了常见主族金属阳离子与氧化石墨烯的含氧基团之间潜在的交联新机制,指出高价阳离子在氧化石墨烯层间的交联行为实则是一个还原/水解-中和-交联的不断竞争的过程。综上所述,本文从原子尺度的力化学作用出发,深入剖析了氧化石墨烯基层状材料的界面交联系统的独特力化学行为及机理。其原子尺度的力化学耦合行为及其背后的新机制有望为高性能石墨烯基复合材料和智能器件的设计和应用提供新思路。