染料敏化太阳能电池(DSSCs)以其低成本、低污染和较高的光电转化效率吸引了许多化学工作者的研究。Shockley-Queisser理论指出,单结电池中被吸收的光子高于半导体禁带的那部分能量会转化为热能,而且低于半导体禁带宽度的光子也不能被利用,从而限制了电池效率。人们已经采用多种方法来减少这些能量损失。其中一种是单线态裂分(SF),SF可以将一个高能量的光子裁剪为两个低能量光子,如果SF被应用到DSSCs中,将产生的两个电子/空穴注入到电池半导体电极当中可以将电池的光电转换效率提高到45%。另外,自DSSCs问世以来,DSSCs研究集中在敏化电池光阳极,即n-DSSCs,理论上同时敏化DSSCs的两个电极也可以将电池效率提高到42%。因此,敏化基于p型半导体的光阴极,拓宽光谱吸收范围,提高p-DSSCs的光电转化效率,也是提高电池整体效率的有效途径。并四苯是目前SF领域研究最为广泛的化合物之一,其SF产率可达到200%,但是它本身对光和氧气的不稳定性,对研究其在溶液中的SF现象造成很大困扰。在并四苯母体上引入取代基可以调节其前线分子轨道能级进而影响其稳定性,本论文第二和第三章讨论了并四苯衍生物的相关SF性质。花二酰亚胺类化合物具有良好的光热稳定性,并且有很强的吸电子能力,因而被用于p-DSSCs染料敏化剂的合成。以下是本文的主要工作：第一章：概述了SF的基本过程、SF敏化剂生色团的选择及SF机理的研究现状,着重介绍了并四苯及其衍生物的SF研究现状。介绍了p-DSSCs的基本原理和影响该类电池效率的因素及染料敏化剂的研究现状。第二章：通过在并四苯的不同位置上引入不同的基团(吸电子基团、供电子基团和芳基)及改变取代基的数目,设计了一系列的并四苯衍生物。利用密度泛函理论和含时密度泛函理论,分别计算了这些衍生物的前线分子轨道能级及与SF相关的激发态的能级。讨论了取代基的诱导效应、共轭效应、位阻效应等因素对前线轨道的能级以及激发态能量的影响。结果表明,在并四苯α位置引入吸电子基团可显著地改善并四苯的稳定性,并同时降低SF的活化能。增加吸电子基团的数目这种效果更为明显。第三章：设计了一系列降冰片二烯桥连的并四苯二聚体的衍生物,利用密度泛函理论和含时密度泛函理论计算了二聚体中单体间的耦合强度及与SF相关的激发态能级。计算结果表明,在面对面二聚体中,并四苯环的修饰对两个单体之间的耦合强度的影响不大,SF的驱动力的改善也不显著。但是,通过改变单体之间的空间排布,不但可以显著改善单体之间的耦合强度,同时可有效地增加SF的驱动力。第四章：我们设计并合成了由花二酰亚胺衍生物和三芳胺衍生物构成的具有D-A结构的染料敏化剂。利用密度泛函理论计算了其前线分子轨道,并对其吸收光谱进行了模拟。模拟的吸收光谱与实验所得光谱非常接近,表明我们的计算是可靠的。前线分子轨道能级计算结果表明该敏化剂可用于敏化p型半导体氧化镍。