【摘 要】
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可再生能源的利用和开发与先进的能源转换和存储技术的发展是不可分离的,质子交换膜电解池具有众多优点,这使得在酸性介质中的析氧反应（OER）研究受到科研工作者的广泛关注,铱和钌等贵金属氧化物催化剂因其优良的催化性能而在其中发挥着重要作用。近年来,探索、合成性能和稳定性良好的贵金属催化剂已成为能源和材料领域的重要研究课题。铱基钙钛矿凭借着优异的综合性能,成为质子交换膜电解水装置最理想的阳极催化剂材料之一
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可再生能源的利用和开发与先进的能源转换和存储技术的发展是不可分离的,质子交换膜电解池具有众多优点,这使得在酸性介质中的析氧反应（OER）研究受到科研工作者的广泛关注,铱和钌等贵金属氧化物催化剂因其优良的催化性能而在其中发挥着重要作用。近年来,探索、合成性能和稳定性良好的贵金属催化剂已成为能源和材料领域的重要研究课题。铱基钙钛矿凭借着优异的综合性能,成为质子交换膜电解水装置最理想的阳极催化剂材料之一,本论文通过表面改性来进一步提高其催化活性和稳定性,为析氧催化剂和电解水制氢的发展提供实验参考及理论依据。本文通过溶胶-凝胶法和高温热处理合成了M-SrIrO3钙钛矿纳米片,以M-SrIrO3为原始样品,分别通过硫掺杂、氩氢气热处理还原和CeO2量子点修饰等改性方法设计并合成了S-doped M-SrIrO3电催化剂、Ir@SrIrO3-175异质结构电催化剂和4CeO2@SrIrO3异质结构电催化剂,并研究了这些催化剂材料的酸性OER性能及催化反应机理。本文主要的研究工作如下:（1）研究了M-SrIrO3与S-doped M-SrIrO3在酸性电解质溶液中的OER性能。S-doped M-SrIrO3具有更高的OER活性和更好的稳定性,在0.5 mol/L的H2SO4电解质溶液中仅需228 m V的过电位就可以达到10 m A cm-2的电流密度,低于M-SrIrO3的269 m V,优于商业Ir O2的322 m V;S-doped M-SrIrO3的Tafel斜率为58.4 m V dec-1,小于M-SrIrO3的59.4 m V dec-1和商用Ir O2的118.0 m V dec-1。此外,S-doped M-SrIrO3电催化剂在强酸性环境中稳定性超过20小时,优于商用Ir O2和M-SrIrO3电催化剂;实验验证和理论计算表明,硫掺杂可以调节M-SrIrO3的电子结构,降低OER的能垒,导致对OER的电催化活性显著增强。（2）Ir@SrIrO3-175相较于M-SrIrO3来说,其酸性OER催化性能得到了显著提升,在0.5 mol/L的H2SO4电解质溶液中达到10 m A cm-2的电流密度仅需229 m V的过电位,优于商用Ir O2催化剂的333 m V过电位,同时也低于原始SrIrO3催化剂的265 m V过电位;Ir@SrIrO3-175的Tafel斜率为61.83 m V dec-1,小于商业Ir O2的119.87 m V dec-1和原始SrIrO3的94.75 m V dec-1。此外,Ir@SrIrO3-175电催化剂在强酸性环境中稳定性超过25小时,优于商用Ir O2和SrIrO3电催化剂;实验验证表明,Ir@SrIrO3-175电催化剂所形成的Ir和SrIrO3异质结构可以增加氧空位的浓度,起到协同催化的作用,可能会引起界面电荷重排,增强电子传导,使得Ir@SrIrO3-175的OER的电催化活性显著增强。（3）通过在SrIrO3纳米片表面原位生长CeO2量子点,使得4CeO2@SrIrO3的酸性OER催化性能和稳定性得到大幅提高,在0.5 mol/L的H2SO4电解质溶液中仅需238 m V的过电位就可以达到10 m A cm-2的电流密度,优于商用Ir O2催化剂的344 m V过电位,同时也优于原始SrIrO3催化剂的269 m V过电位。此外,4CeO2@SrIrO3电催化剂在强酸性环境中稳定性超过50小时,优于商用Ir O2和SrIrO3电催化剂;实验验证表明,4CeO2@SrIrO3电催化剂所形成的CeO2量子点和SrIrO3异质结构可以提高氧空位的浓度,从而增强4CeO2@SrIrO3的OER电催化活性。
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