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甲醇与CO、O2在催化作用下发生氧化羰基化反应生成碳酸二甲酯（CH3OCOCH3,DMC）,具有原子经济性高,工艺过程绿色清洁等特点,是重要的煤炭清洁转化途径之一,近年来引起科研工作者的广泛关注,其中催化剂是该反应工业化应用的关键技术。Y分子筛负载活性Cu是一类重要的催化剂,但Y分子筛由小笼围成的微孔孔道结构限制了反应物的分子扩散,影响活性中心的催化作用,而且经高温活化后的催化剂表面Cu物种存在状态难以有效控制,阻碍了高活性催化剂的制备。本论文从载体孔道结构修饰、Cu物种存在状态调控和催化活性物质活化过程控制入手,以提高反应物分子的扩散通道,调节活性Cu物种的形成过程,优化分布状态,促进催化剂中Cu物种的催化效率,并深入探讨催化剂微观结构,特别是表面Cu活性物种对甲醇氧化羰基化反应的影响机制。通过研究,获得主要结果和结论如下:（1）Na OH溶液处理Y分子筛进行脱硅能够调节微孔结构,促进催化活性提高。通过调节Na OH溶液浓度,在消除微孔内无定型硅铝物种的基础上,脱除骨架结构中的部分硅进而打开小笼,在显著促进Cu物种的离子交换和分散的同时,也提高了小笼中Cu物种与反应物分子的可接近性,有利于催化活性的提升。采用0.6 mol·L-1 Na OH溶液处理Y分子筛负载Cu催化剂,DMC时空收率达到151.4mg·g-1·h-1,是未处理分子筛负载催化剂的2.8倍。（2）提高分散态Cu物种含量有利于催化活性的提升。KIT-6介孔氧化硅材料作为Cu催化剂的载体,由于其相互连通的介孔孔道促进了分子扩散,从而提升了催化活性,在相同Cu负载量情况下,DMC时空收率约是Cu Y催化剂的2倍。在KIT-6材料中引入Al元素,材料表面形成的酸性中心,为Cu离子提供了稳定的交换位点,促进了催化剂表面活性Cu物种分散,DMC时空收率进一步提高了83%。（3）采用草酸溶液对Y分子筛中的骨架铝进行脱除,随后采用Na OH溶液进一步处理,分子筛的孔道结构得到优化,有利于活性Cu物种的形成与分布。简单酸处理后的Y分子筛比表面积减少,交换态Cu物种量出现下降,而表面吸附态的Cu物种含量增加。经过高温活化后,催化剂表面形成了非活性团聚态Cu O和活性团簇态[Cu-O-Cu]2+,其DMC的时空收率达220.4 mg·g-1·h-1,是未处理分子筛负载催化剂的4.1倍。Y分子筛经草酸处理脱铝再进行碱处理,比表面积予以恢复,离子交换能力得到提升,有助于催化活性的提高。（4）高温活化处理过程中高价态Cu物种向低价态发生还原,逐步形成催化活性物种。N2气氛600℃高温活化Cu Y催化剂时,在Cu<6.5 wt.%低负载量情况下,交换态Cu2+自还原为活性Cu+,而提高负载量后,部分交换态Cu2+形成了活性团簇态[Cu-O-Cu]2+,同时催化剂表面形成的Cu O逐渐自还原为活性Cu2O,催化活性显著提高。继续进行H2还原活化,能促进未发生自还原的Cu2+还原为活性Cu+,提高催化剂的活性,但是对于高负载量催化剂,其表面活性Cu2O物种全部还原,团聚形成金属Cu0颗粒,催化剂活性反而下降。