论文部分内容阅读
近年来,元素组成仅为C和N的非金属半导体光催化剂——类石墨相氮化碳(g-C3N4),由于其制备过程简单、热稳定性和化学稳定性高、禁带宽度较窄(Eg=2.70 eV)以及对可见光有一定响应等优点,广泛应用于光催化领域。然而,传统热缩聚法合成的g-C3N4光催化剂存在比表面积小、对可见光响应范围窄、光生电子和空穴的分离程度低等缺陷,严重限制了g-C3N4在光催化领域的应用。本文针对g-C3N4存在的不足,首先利用酸化法以及气泡法分别对块状g-C3N4进行剥离来提高比表面积,然后利用光还原法在g-C3N4纳米片上负载贵金属Ag纳米颗粒提高光生载流子的分离效率,提高光催化活性。(1)以三聚氰胺为前驱体,通过热缩聚法制备了块状g-C3N4(b-CN),再利用酸化法超声剥离b-CN制得g-C3N4纳米片(CN-N-X)。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、溶液吸附法等对b-CN和CN-N-X的微观形貌、晶体结构以及比表面积等进行分析,并测试了样品的光催化性能。结果表明,当HNO3浓度为2 M时,CN-N-2的比表面积最大,可达16.12 m2/g,且其光催化性能最佳。这是因为酸化法处理后制得的纳米片比表面积增大,表面活性位点增多。(2)利用气泡剥离法对b-CN进行剥离,制得g-C3N4纳米片(CNNs)。采用透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、溶液吸附法等对b-CN和CNNs的形貌、厚度以及比表面积等进行分析,并测试了样品的光电性能以及光催化性能。结果表明,经过气泡法剥离后的样品厚度约为7.24 nm,比表面积可达16.22 m2/g,光电性能以及光催化性能均有很大提高。这是由于电解水产生的气泡在生成以及膨胀的过程中会产生较强的驱动力,破坏了g-C3N4层与层间的范德华力,使得g-C3N4被剥离成薄层纳米片结构。(3)利用光还原法在g-C3N4纳米片(CNNs)上负载贵金属Ag纳米颗粒,制得Ag/g-C3N4复合光催化剂,并研究了Ag负载量不同对Ag/g-C3N4光催化性能的影响。结果表明,随着Ag纳米颗粒的引入,Ag/g-C3N4复合光催化剂对可见光的吸收能力增强,光生载流子的分离效率提高。其中,当负载Ag的质量分数为6%时,6%Ag/CN光催化活性最佳。这主要是由于Ag和CNNs的协同作用,不仅增强了对可见光的吸收能力,还提高了光生电子-空穴对的分离效率,使得光催化活性得以提高。