随着工业快速发展和人口急剧增长,全球能源需求不断攀升,传统化石能源还引发严重环境污染,发展可再生的新型绿色能源引起了国内外学者的高度关注。太阳能电池是一种可直接将太阳光转换成电能的光电器件,具有清洁性、安全经济和灵活性等优点,被认为是最具发展潜力的光电技术。以钙钛矿相有机金属卤化物作为吸光材料的薄膜太阳能电池,即钙钛矿太阳能电池(PerovskitesSolar Cells,PSCs),因其兼具较高的光电转换效率及较低的制备成本等优势,被认为是未来最有可能实现工业化的第三代太阳能光电技术。一般而言,光电转换效率、成本及稳定性是太阳能电池技术最关键的三大要素。如何进一步提高电池的光电转换效率及稳定性仍面临极大的挑战,目前大量研究主要集中在高质量钙钛矿薄膜的制备、高性能电子及空穴传输材料的制备及载流子分离及传输性能的优化,其中界面工程及掺杂改性技术等是热点研究之一。本论文侧重开展界面工程及钙钛矿光吸收层的掺杂改性的创新研究,重点探索石墨烯衍生物及聚合物在PSCs界面工程中的应用,致力于进一步提高电池的光电转化效率及湿度稳定性,其主要内容及成果如下:(1)首次将对苯二胺为表面改性剂结合化学还原法制备的表面氨基化的石墨烯(NGs)作为钙钛矿光吸收层与空穴传输层间的界面改性剂。研究发现,通过简单的湿化学法制备了表面富有氨基且还原程度较高的石墨烯;其次,实现了NGs修饰层在钙钛矿薄膜表面的均匀分布,对钙钛矿薄膜起到了有效的表面钝化作用,使得钙钛矿薄膜经NGs表面处理后,其PL光谱中特征峰对应的波长发生蓝移,表明钙钛矿薄膜表面缺陷态的明显降低;此外,界面处NGs的引入还使得PSCs相对于未改性的电池具有更大的内建电势、电荷复合内阻及光电子寿命,使得界面光生电子/空穴对的复合明显地降低;基于以上的界面双功能作用,NGs改性后的PSCs的最高效率达到14.60%,较未改性的PSCs(10.70%)明显增大,效率提高了约36%,这主要源于电池的Jsc及FF的大幅度提高。(2)首次将低成本的聚苯乙烯(PS)作为钙钛矿光吸收层与空穴传输层间的界面改性剂。研究发现,绝缘聚合物PS能够在钙钛矿薄膜表面形成分布均匀的连续薄膜;界面处的超薄PS修饰层既避免了钙钛矿光吸收层与空穴传输层的直接接触,又能够有效地隧穿光空穴,同时阻止光电子的通过。基于PS的光生载流子的空间分离作用,PSCs(相对于未改性的电池)具有更大的电荷复合内阻及光电子寿命,从而使得界面光生电子/空穴对的复合显著降低;研究还发现,较未修饰的钙钛矿薄膜(水接触角86.40°),表面修饰PS后的钙钛矿薄膜的表面水接触角明显增大(98.10°),钙钛矿薄膜表面疏水性的明显增强有利于提高PSCs的环境稳定性。结果表明,基于以上的界面双功能作用,PS改性后的PSCs的最高效率达到17.80%,较未改性的PSCs(15.90%)明显增大,特别是Jsc和FF有大幅度的提高,而Voc略有增大。同时,经PS界面修饰的PSCs的潮湿稳定性明显增加,在环境湿度约为45%的暗态环境下保存250 h后,电池的效率保持率仍高达70%,明显高于未界面处理的PSCs(23%)。(3)首次将聚二烯丙基二甲基氯化铵的表面氮化作用,并结合水合肼的进一步化学还原,成功制备了表面荷正电的氮化石墨烯(N-GEs)作为钙钛矿光吸收层的掺杂剂。研究发现,通过简单的湿化学法可制备表面富氮、还原程度及剥离程度较高的石墨烯,在有机溶剂中具有良好的分散稳定性;N-GEs的掺杂不仅保持了钙钛矿薄膜良好的晶型,同时能够改善钙钛矿材料的结晶过程,使得钙钛矿薄膜经N-GEs掺杂后,薄膜的结晶度及晶粒尺寸均显著增大;此外,相对于未掺杂改性的钙钛矿薄膜,N-GEs的引入使得钙钛矿薄膜的光吸收强度增大,同时能够对钙钛矿薄膜起到有效的表面钝化作用,薄膜的表面缺陷降低;结果表明,基于N-GEs的掺杂改性作用,在钙钛矿光吸收层中引入N-GEs能够有效地提高PSCs的光电性能。当N-GEs的浓度为0.25 mg/mL时,掺杂后PSCs的最高效率达到17.53%,较未改性的PSCs明显增大(15.88%)。