【摘 要】
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Cs2AgInCl6近年来发展为无铅双钙钛矿系列A2(BⅠBⅢ)X6家族的重要组成部分。由于其无铅环保、温湿度环境稳定,Cs2AgInCl6钙钛矿有望成为卤化铅钙钛矿可能的替代品之一。尽管Cs2AgInCl6是直接带隙半导体材料,但宇称禁戒跃迁(PFT)限制了这种材料的潜在应用。近来的研究工作表明结构畸变可破坏材料的反演对称性,突破PFT限制,可拓展该材料的应用。在该论文中,我们制备了一系列Cs2
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Cs2AgInCl6近年来发展为无铅双钙钛矿系列A2(BⅠBⅢ)X6家族的重要组成部分。由于其无铅环保、温湿度环境稳定,Cs2AgInCl6钙钛矿有望成为卤化铅钙钛矿可能的替代品之一。尽管Cs2AgInCl6是直接带隙半导体材料,但宇称禁戒跃迁(PFT)限制了这种材料的潜在应用。近来的研究工作表明结构畸变可破坏材料的反演对称性,突破PFT限制,可拓展该材料的应用。在该论文中,我们制备了一系列Cs2AgIn(1-x)BikCl6(x≤0.5)样品。样品XRD数据的精修结果表明,随着Bi掺杂浓度的增加,In(Bi)Cl6和AgCl6八面体体积相应地扩大与收缩,在样品内部产生了很强的结构畸变。由于Jahn-Teller效应,宇称禁戒跃迁被破坏,导致了Cs2AgIn0.70Bi0.30Cl6样品的最大光发射。结合XRD、激发光谱、发射光谱以及荧光寿命等数据,我们得到光发射主要起源于样品的表面缺陷和自陷激子(STE)。这个结果表明,控制结构畸变程度是增强卤化物钙钛矿荧光的强有力手段。我们还发现样品在高温、UV光照射以及长时间空气暴露等不同的外界条件下保持着稳定发射的特性。自制的LED样品表现出优异的性能,拓展了该样品的潜在应用。降温同样也可以用来实现结构畸变。通过比较低温下Cs2AglnCl6掺杂样品的XRD数据和荧光光谱,我们发现较高的量子效率与AgCl6以及InCl6八面体的结构畸变有着密切关联。较大Huang-Rhys因子和相关功率分析则佐证了发射主要来源于自陷激子。高压实验研究则更加凸显了结构畸变在发射机制当中的作用。在Cs2AgInCl6和掺杂浓度为15%和25%的样品当中,荧光随着压力的升高而增强。但是对于50%Bi掺杂的样品,荧光随着压力的升高而减弱。所以,高压进一步确定了结构畸变与荧光发射之间的关联。随着LED的广泛应用,Cs2AgInCl6作为一种闪烁体也被人们进行了深入研究。因为X射线闪烁体的光效率与带隙直接相关,所以通过对Cs2Agln(1-x)BixCl6(0≤x≤50)的带隙调控可以获得更高的光效率。Bi的取代使得Cs2AgIn(1-x)BixCl6(0≤x≤50)具有更广泛的通用性,Bi的浓度能灵敏地调控光发射的强度,并实现对X射线闪烁特性的调控。
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