非贵金属(M,如Fe、Co和Cu等)和氮(N)共掺杂碳材料(M-N/C),由于其良好的电催化活性、比表面积高、结构稳定,近年来作为Pt的替代品广泛应用于能源转化等领域。掺杂的方式不仅可以保留碳纳米材料本身的一些特性,还可通过改变前驱体/配体结构等方法来调控M与N的电子和化学结构,从而实现对纳米碳材料相关性能的提升。自组装策略是制备可控调前驱体的最广泛应用的方式,主要利用金属N配位方式、分子间氢键、共轭作用和共价等方式进行组装。例如,金属有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)材料通过选择不同的配体来实现对MOFs和COFs的孔隙和性能的调控。然而,研究前驱体组装行为与非贵金属N掺杂碳材料性能之间内在联系的工作鲜有报道,相关研究工作也亟待开展。本论文分别通过分子自组装法及类化学气象沉积(CVD)法制备了高性能非贵金属氮掺杂碳材料。通过对自组装前驱体的结构和结晶性的调控,借鉴气相、固相反应的优点,实现对非贵金属氮掺杂碳材料的结构性能调控并且研究了前驱体与M-N/C性能之间的规律性。最后将M-N/C材料成功应用于能源转化和异相催化,并取得了可与Pt相竞争的性能。本论文主要包括以下两个方面:1、利用氢键驱动的超分子自组装策略制备了具有一定微纳结构的聚集体。通过不同的溶剂调节金属N配位和氢键强弱来构建具有不同结晶性的前驱体,然后通过高温热解制备高性能催化剂Co、N共掺杂碳材料,系统研究不同结晶性前驱体与高温裂解产生不同的金属类型及其活性中心之间的联系,并通过该方法指导了合成Fe、N共掺杂碳材料的制备,并将其应用于Zn-空气电池。2、为了改善传统高温固相裂解反应的动力学过程,通过借鉴工业制备碳纳米管的CVD法,利用Co-N/C复合物或金属Co的氧/氯化物为催化剂,采用热分解双氰胺产生气态C源、N源,以坩埚作为反应体系,发展了类似传统CVD法制备多功能Co、N共掺杂的具有特殊结构的碳管,在酸性及碱性条件下均展现与商业化Pt相媲美的电催化性能,并成功应用于肼/五羟甲基糠醛的氧化。