低温热改性对褐煤结构及其气流床气化特性影响的研究

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煤气化技术是低阶煤高效洁净利用的发展方向之一。本文以我国两大褐煤主要产区的具有代表性的三种低阶褐煤(内蒙古白音华、乌拉盖,云南昭通)为研究对象,主要研究了低温热改性提质对褐煤结构的影响,并进一步利用自行开发的微量粉煤气流床气化实验装置对其气流床气化特性进行了研究。  首先对三种褐煤进行了低温热改性处理,并对热改性前后褐煤的结构进行了分析与研究。通过工业与元素分析对热改性前后褐煤的水分、灰分、挥发分、热值及主要元素的变化进行了分析。对热改性前后的褐煤进行了红外光谱分析(FT-IR),通过不同波数区间光谱拟合分析的方法,对褐煤结构及表面官能团进行了定量分析。研究结果表明,热改性后煤样的芳香结构中芳香烃的氢原子发生取代,1H和2H所占比例增大;含氧官能团中酚羟基C-O的伸缩振动比例下降,-OH和C=O以H2O、CO、CO2形式脱除,煤样表面极性减弱,影响煤样的吸水性;脂肪官能团中-CH2-的反对称伸缩振动比例下降,脂氢中-CH2-发生断裂,煤样分子结构中存在甲基结构;羟基官能团在热改性前后无太大影响。  本文自行开发了微量粉煤给料系统,并设计搭建了粉煤气流式气化实验装置,包括粉煤给料系统、气流式气化炉、流量、温度检测及控制系统、气体收集及检测系统等。该气化实验装置能够实现连续稳定的微量粉煤进给、温度和气体流量的实时监控、气体的准确稳定供给等。利用该实验装置,采用二氧化碳作为气化剂,在气化终温1000℃、CO2流量150ml/min、N2流量50ml/min的气化气氛条件下,对三种褐煤进行了气化实验研究,并利用微型气相色谱(Micro GC)对氢气、甲烷和一氧化碳等主要气体产物的析出规律进行了分析。研究结果表明:三种褐煤在热改性后三种主要气体产物(CO、H2、CH4)的析出特性都发生了变化,气体产物的析出温度区间发生了前移;气体析出量、析出速率有不同程度的提高;三种褐煤的气体产物析出峰值都有所提高,峰值所在温度区域也有所提前。在本文气化实验研究条件下,综合分析可知:三种褐煤中,热改性后昭通褐煤挥发分含量较高,气化产物析出温度较低,三种主要气体产物析出速率较快,且析出量和析出峰值最高,气化反应活性较好。
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