范德华分子间相互作用力在大气化学、星际化学及燃烧化学等众多领域有着重要的作用。包含HF分子的复合物的相互作用在氟化氢高能化学激光器中有重要的影响。由于氟化氢激光器装置中存在多种化学物种,它们之间碰撞传能过程会直接影响激光的发光效率,HF分子与其他分子碰撞的振动弛豫速率常数成为发展激光器的关键参数。目前,通过实验获取精确的态-态非弹性碰撞速率常数仍然十分困难,因此建立在描述这些物种间相互作用的高精度势能面上的理论模拟则尤为重要。本文旨在研究HF分子与Ar、H2、HF和H2O这些存在于激光器装置中的物种之间的范德华相互作用,发展相关复合物的高精度势能面,并计算其束缚态与振转光谱。一方面,通过与已测得的实验光谱对比,验证势能面的准确性;另一方面,可以帮助解析实验微波及红外光谱信息。这些势能面和光谱信息可为后续的传能动力学研究和激光器技术的发展提供可靠的理论支持。本论文主要研究进展如下:一、Ar在HF激光器中充当环境气体,它和HF的相互作用需要被准确描述。同时,Ar–HF也是人们早期研究三原子范德华复合物的一个典型体系。我们在CCSD（T）/AV5Z从头算水平下计算了Ar–HF的相互作用能。基于8748个能量点,使用人工神经网络方法拟合得到了其三维势能面,相互作用势阱深度为208.08 cm-1。另外,我们使用Lanczos迭代方法计算了该体系的振转能级,与实验值吻合很好。对于振动基态,J≤10的纯转动能级和实验值相差小于0.1 cm-1。二、H2是HF激光器中的原料物种,它和HF的相互作用也受到了广泛的关注,但目前该体系却仅有刚性转子近似下的四维势能面,没有全维势能面相关的报道,因此无法开展H2–HF振动传能的动力学研究。所以我们在CCSD（T）/AVQZ水平上构建了H2–HF体系的全维高精度从头算相互作用势能面。对于六维体系,若选取网格点,计算量巨大且效率很低。因此,我们改进了选点的方法,采用少量多次选点的策略,可以灵活控制从头算点的分布,也能大大减少计算成本。对于H2–HF,我们选取了约35000个构型。复合物的全局极小值呈T型结构,势阱深度达368.91 cm-1。我们还计算了H2–HF的振转态,以及包含HF分子内伸缩振动激发的红外谱带,跃迁频率和强度都和实验吻合良好。此外,我们也预测了同位素取代物H2–DF、D2–HF和D2–DF的红外光谱。量子传能动力学计算表明,该体系的纯转动传能和振动转能的态-态速率常数符合通常的传能守恒定理。三、HF分子是氟化氢化学激光器中的主要工作介质,其自弛豫速率常数直接决定了HF分子在激光器装置中的振转布居数分布。但目前报道的HF–HF势能面仍然是基于少量的从头算点和经验近似处理,势能面形貌有待进一步确定。所以,我们在CCSD（T）/AVQZ水平上构建了该体系全维相互作用势能面,发现HF–HF相互作用比之前研究的两个体系更强,势阱深度可达1573 cm-1。计算本征态时,因需要考虑HF单体分子的交换对称性,我们采用了对称性匹配的Lanczos迭代算法,改进了能级计算程序。计算结果显示复合物基态的能级隧穿分裂值为0.665 cm-1,这与实验测得的0.65869 cm-1十分吻合,优于之前经验势能面0.44和0.59 cm-1的结果,充分表明了所构建势能面的准确性和可靠性。基于此势能面,量子传能动力学研究揭示了该体系的一个新的传能机制,即其态-态积分截面不满足通常的内能守恒定理,其根源是由于HF–HF的强相互作用以及该复合物的长寿命。四、我们自主编写了由非线性分子和线性分子构成的范德华体系的束缚态计算程序,并将其成功应用于H2O–HF。基于刚性转子近似,利用约15000个从头算点构建了H2O–HF的五维势能面,从头算水平为CCSD（T）-F12a/AVTZ。接下来计算了H2O–HF的束缚态,并首次给出了H2O–HF振动基态的转动跃迁频率的理论计算值。该程序可直接用于其他由非线性分子和线性分子构成的范德华体系的束缚态计算。