锂硫电池因理论容量高、低价环保等优势成为极具发展前景的新一代电池。但锂硫电池充放电过程中硫的体积膨胀易导致其从电极脱落、且正极产生的多硫化锂由于穿梭效应向负极扩散,造成电池容量的迅速衰减;另一方面,硫/硫化锂较差的导电性以及硫化锂沉积物难以转化成锂和硫,导致电池缓慢的电化学反应速率和较差的循环稳定性。针对上述问题,本文构建兼具吸附性能和催化活性的金属基多功能电极/隔层材料,通过调控材料的孔结构和催化活性,抑制多硫化锂穿梭效应、缓解硫体积膨胀效应,同时提高电池材料导电性和多硫化锂催化转化反应动力学速率,提升锂硫电池综合性能,并揭示了锂硫电池的催化转化反应机制。为解决多硫化锂穿梭效应及硫体积膨胀效应,首先制备了核壳结构氧化铁纳米微球支撑石墨烯的三明治结构电极材料。核壳氧化铁较大的比表面积（121.8 m2 g-1）为多硫化锂提供吸附/催化活性位点,抑制多硫化锂的穿梭效应;同时氧化铁纳米微球支撑片层石墨烯为硫的体积膨胀和多硫化锂的存储提供了充足空间。电池在1 C电流密度下循环100圈后容量仍保持607.7 mAh g-1（每圈衰减率为0.32%）,高于纯石墨烯电极的容量（476.7 mAh g-1）。为提高材料的催化活性,使硫化锂更易生成锂和硫,论文构建具有催化性能的碳膜隔层材料,进一步扩大储硫空间。以载铂空心微球（Pt@C）为催化剂,将其均匀分散于聚丙烯腈（PAN）铸膜液通过相转化法构建了高连通网络载铂碳膜（Pt/CM）隔层材料。膜内分散的Pt纳米颗粒催化沉积硫化锂向锂和硫转化,提升电化学反应速率。Pt@C减缓了相转化过程PAN的聚集,使碳膜孔隙率从44.7%提升至88.5%,丰富的孔结构缓冲体积膨胀并提供多硫化锂存储空间,且碳膜多孔网络结构有利于电子传递。PAN中的氮元素转化为碳膜中的吡啶氮、吡咯氮、石墨烯氮,对多硫化锂的吸附能分别为-1.541、-1.605和-1.459 eV,能高效吸附固定多硫化锂、抑制其穿梭效应,提高电池容量。锂硫电池在1 C时循环100圈后放电容量达691.7 mAh g-1,每圈衰减率为0.22%。为进一步提高铂的催化活性,论文提出在多孔碳球内设计制备了铂纳米颗粒外部不同程度镍包覆的核壳结构双金属催化剂,并结合密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了 Pt@Ni合金协同催化的反应机理:部分包覆结构的Pt@Ni合金催化剂界面处紧密结合,促进了 Ni的电子向Pt转移并为电化学反应提供电子。失电子状态下的镍更易活化硫化锂分子,促进硫化锂分解（硫化锂在Pt和PtNi上分解能分别为0.486 eV和0.101 eV）,降低了反应能垒（Pt:5.19 eV,PtNi:4.34 eV）,从而提高了锂硫电池的电化学反应动力学速率和循环稳定性。同时,Pt@Ni合金催化剂展示较强的多硫化锂亲和吸附性能,抑制穿梭效应。1 C电流密度循环100圈后电池容量654.1 mAh g-1,循环300圈仍保持600.0 mAh g-1,每圈衰减率为0.18%。为了避免传统电极制备过程使用非活性物质集流体,进一步提高活性物质含量,并增强电极内部电子转移,论文提出相转化法构建超细碳化铁（粒径30 nm）掺杂的非对称碳膜一体化电极,非对称碳膜致密层可替代传统铝箔集流体,不仅提高了活性物质硫的含量,还增强材料与集流体间的电子传递和电极的整体导电性。碳膜的孔结构（孔径3.9 nm,孔隙率81.2%）缓解了硫体积膨胀效应并提高硫的担载（4.6 mg cm-2的高载硫量）。碳化铁的强吸附能力有利于引导多硫化锂向膜孔内传递扩散、抑制其穿梭效应,其高导电性还促进多硫化锂/硫化锂的催化转化,增强电化学反应动力学,使锂硫电池具有每圈0.11%的低衰减率和2.6 mAh cm-2的高面容量,1 C电流密度循环100圈电池容量为879.8 mAhg-1。膜电极易规模化制备,为高能量密度和长程稳定性锂硫电池的实际应用开辟了新思路。