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与金属材料换热器相比,聚合物材料具有耐腐蚀、密度轻、耐污染及易加工成型等优点,能够有效避免金属材料在换热应用方面的诸多缺陷,在换热设备领域具有巨大的应用潜力。聚偏氟乙烯（PVDF）是半结晶热塑性聚合物,具备优良的耐腐蚀性、热稳定性和力学性能。为提高PVDF的导热性能,本文制备并研究了不同填料填充的PVDF基复合材料。以石墨烯（GE）为填料制备GE/PVDF复合膜,并在膜的成型过程中施加电场进行定向。对定向前后复合膜的结构及性能进行表征和分析。电场定向后的GE在基体中排列变得有序。复合膜拉伸强度和导热系数随GE的添加而明显增大,随电场的应用而进一步增大。当GE含量为20 wt%时,复合膜导热系数比纯PVDF膜增加了212%,电场定向后的复合膜导热系数进一步提高到226%。将一维MWCNTs与二维GE混杂填充制备MWCNTs/GE/PVDF复合膜,研究了GE与MWCNTs之间的协同效应对复合膜结构及性能的影响。引入MWCNTs之后,GE的堆积得到有效抑制。MWCNTs与GE的协同效应提高了PVDF复合膜的机械和导热性能。当MWCNTs/GE的含量为10 wt%时,复合膜的导热系数达到0.5214 W/（m·K）,比纯PVDF的导热系数提高189.7%,相比GE/PVDF,MWCNTs的引入使复合膜导热系数提高了28.2%。对MWCNTs进行H2SO4/HNO3优化酸处理得到a-MWCNTs,并与GE混杂填充PVDF基体制备a-MWCNTs/GE/PVDF复合膜。酸化后的a-MWCNTs分散性得到显著改善,互相缠绕现象大大减少。a-MWCNTs/GE在PVDF基体中的分散性和均匀性相比p-MWCNTs/GE明显改善,有效促进了复合膜的热稳定性、拉伸及导热性能。当a-MWCNTs/GE的含量达到10 wt%时,复合膜的导热系数达0.6277 W/（m·K）,比纯PVDF的导热系数提高了248.72%。在酸化碳管的基础上使用乙烯基三乙氧基硅烷偶联剂对a-MWCNTs进行功能化改性,制备出s-MWCNTs并与GE混杂填充制备s-MWCNTs/GE/PVDF复合膜。s-MWCNTs分散程度比a-MWCNTs更高,碳管的缠结程度更小。s-MWCNTs的NMP悬浮液表现出长期的稳定性。s-MWCNTs/GE不仅在PVDF基体中分散性好,与基体之间的相容性也得到了明显改善。当s-MWCNTs/GE的含量达到10 wt%时,复合膜的导热系数达到最大值,为1.46 W/（m·K）,比纯PVDF的导热系数提高了711.11%。本研究成果对于复合型导热聚合物材料的研制具有一定的指导意义。