激光惯性约束聚变研究中,靶丸的夹持引起的瑞利-泰勒不稳定性是影响内爆点火的一个重要因素。采用低密度泡沫壳层包覆靶丸,将靶丸与夹持膜隔开,被认为是解决这一问题的一个有效方法。相比于传统泡沫球壳的制备方式,飞秒激光3D成型技术以近红外飞秒激光为光源,利用非线性材料发生双光子吸收的阈值效应,其3D成型分辨率最高可达数十纳米,是实现低密度泡沫球壳高分辨制备的理想途径。双光子吸收是三阶非线性光学效应,在飞秒激光3D成型中起到关键作用。因此,参与这一过程的三阶非线性材料至关重要。高性能的非线性材料可以提高3D成型的精度和制造速度,减少制造时间。而目前用于飞秒激光3D成型中的非线性材料效率还不高,难以满足高速度、大规模的制造需求。因此,鉴于以上问题,本文意在开发高效率的可用于飞秒激光3D成型中的三阶非线性材料。本文基于量子力学电子轨道波函数的理论计算,从材料的分子前线轨道和内电荷转移特性出发,对材料的结构、线性和非线性光物理性质以及3D成型性能进行了研究。本文包括了四个部分的工作:第一部分是基于吩噻嗪和咔唑为富电子中心的非线性光学材料研究。通过四种缺电子基团的调控,改变了分子的内电荷转移程度,增大了双光子吸收截面,提高了分子的非线性性能和3D成型能力。结果表明,吩噻嗪和咔唑作为富电子中心很好地起到了电子供体的作用,而缺电子基团二苯甲酮和噻吩甲醛可以作为优秀的电子受体。性能最佳的分子可以在30 mW的激光功率下,以6000μm/s的写入速度,得到良好的三维结构。第二部分是基于二苯甲酮为缺电子中心,与富电子基团吩噻嗪、咔唑、三苯胺相结合构建的非线性分子,其分子内电荷转移方向与第一部分内容中的分子相反。研究结果表明,构建的非线性分子3D成型效率得到了很大的提升,实现了在40 mW的激光功率下,最大以100,000 μm/s的写入速度完成3D成型。同时,为了初步探索该非线性分子的实用性能,制造了低密度空心管状结构,发现其具有良好的力学性能,可以满足实际应用的需要。该研究证实了二苯甲酮作为缺电子中心设计的合理性和羰基结构对基团吸电子性的有力贡献,以及进一步证明了吩噻嗪、咔唑基团可以作为良好的电子供体基团。第三部分是为了探索二苯甲酮与苯胺基团结合,其共轭扩展和分子内电荷转移程度是否达到极限,以及烷烃链长度对物质溶解性的影响。结合第二部分的研究,发现共轭程度对非线性性能的影响体现出明显的限度,随着共轭程度的提升,非线性性能提升的程度越来越小。还发现可以通过简单改变烷烃链的长度,来改变该非线性材料在不同单体中的溶解性。第四部分将已经证实为优秀富电子中心的吩噻嗪和咔唑基团与具有更多羰基结构的噻吩甲醛基香豆素结合了起来,进一步提升3D成型效率,得到了分子量更小,制备更简单的非线性光学材料。发现在40 mW的激光功率下,以更少的添加质量,最大写入速度即可以达到100,000μm/s,并得到完整清晰、结构良好的三维结构。这意味着该研究得到的非线性光学材料,可以在较低的激光功率和极高的写入速度下,实现飞秒激光3D成型。利用该非线性光学材料,在20分钟内,通过飞秒激光3D成型制造出了外径为2.4 mm,内径为2.0 mm,高度为200 μm的低密度泡沫圆环结构,为实现泡沫球壳的制造进行了初步探索。