【摘 要】
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近年来,随着经济的快速发展,人类对新能源的需求不断增加,新型储能技术的迅猛发展,锂离子电池由于其能量密度高,输出功率大,自放电小,环境友好等优点得到快速地发展并广泛应用于便携式电子设备和电动汽车中。金属锑具有高的理论比容量(660 mAh g-1),且Sb的嵌锂电位为0.8V,在这个电位下能够有效避免锂枝晶的出现,从而提升锂离子安全性能,被认为是一种可选择的高性能锂离子电池负极材料,但在锂离子电池
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近年来,随着经济的快速发展,人类对新能源的需求不断增加,新型储能技术的迅猛发展,锂离子电池由于其能量密度高,输出功率大,自放电小,环境友好等优点得到快速地发展并广泛应用于便携式电子设备和电动汽车中。金属锑具有高的理论比容量(660 mAh g-1),且Sb的嵌锂电位为0.8V,在这个电位下能够有效避免锂枝晶的出现,从而提升锂离子安全性能,被认为是一种可选择的高性能锂离子电池负极材料,但在锂离子电池的应用中会出现体积膨胀,使电极粉化并且容量迅速衰减。我们将合成的含锑复盐用作锂离子电池负极材料的研究,进行电化学性能测试,发现其具有很好的稳定性。本论文采用水热法合成两个含锑复盐,并用高温固相法合成了烧绿石型化合物Co2Sb2O7及Ni2Sb2O7,并采用溶剂热;高温碳化等方法设计制备Co2Sb2O7@C,Ni2Sb2O7@RGO复合材料,并对其进行电化学性能测试。本论文具体包括以下三个部分:（1）通过水热合成法合成了两个锑碲硫酸盐[Sb2（TeO4）]（SO4）和[Sb2（TeO3）2]（SO4）且培育出单晶并合成粉末纯样,用X射线单晶衍射仪收集到单晶数据,使用拉曼光谱、红外光谱、紫外-可见漫反射光谱法、热分析法表征了其光谱性质和热稳定性并测试了其电化学性能。X射线单晶衍射实验结果表明,[Sb2（TeO4）]（SO4）为三斜晶系的P（?）（No.2）空间群,晶胞参数为a=5.5721（18）,b=7.247（2）,c=9.540（3）（?）,V=358.5（2）（?）~3,Z=2。[Sb2（TeO3）2]（SO4）为正交晶系的Pbca（No.61）空间群,晶胞参数为a=7.3682（15）,b=14.571（3）,c=16.521（3）（?）,V=1773.7（6）（?）~3,Z=8。这两个化合物都是由SO42-阴离子基团连接2∞[Sb2（TeO4）]2+和2∞[Sb2（TeO3）2]2+带正电荷的二维阳离子层状结构形成的三维网状结构。拉曼光谱和红外光谱证实了晶体结构中有硫酸根基团以及Sb/Te-O间的振动,从而反映出硫酸根确实与其相连形成三维网状结构。用紫外可见漫反射估算这两个化合物的禁带宽度分别是3.78 eV和4.16 eV,根据禁带宽度的大小认为这两个化合物为绝缘体。热重分析表明这两个化合物在N2气氛下500℃仍未发生分解,热稳定性高。以[Sb2（TeO4）]（SO4）为例进行电化学性能测试,其结果表明在500 mA g-1的电流密度下循环500圈,放电比容量仍然保持在100 mAh g-1以上,说明这两个化合物具有比较高的稳定性。（2）对含锑（Ⅲ）复盐进行电化学性能测试后,我们选择烧绿石型的锑（Ⅴ）酸盐作为负极材料进行电化学性能的探究。通过高温固相和溶剂热的方法合成了Co2Sb2O7以及Co2Sb2O7@C复合材料,并且研究了其首次作为锂离子电池负极材料的物理以及电化学性能。实验结果表明,在Co2Sb2O7中包覆碳材料能够极大提高电池的导电性以及改善其电化学性能。通过XRD、SEM、CV和循环性能等方法探究了Co2Sb2O7作为锂离子电池负极材料的电化学机理,在100mA g-1的电流密度下进行100次循环后的放电容量仍然可达500 mAh g-1。表明Co2Sb2O7@C电极材料具有十分出色的循环稳定性。（3）运用高温固相和溶剂热的方法成功制备合成了 Ni2Sb2O7以及Ni2Sb2O7@RGO复合材料,将其作为锂离子电池负极材料研究其电化学性能,探究RGO在Ni2Sb2O7中的作用。实验结果表明,在Ni2Sb2O7中掺杂石墨烯材料能够提高电池的导电性以及改善其电化学性能。通过XRD、SEM、CV和循环性能等方法探究了Ni2Sb2O7作为锂离子电池负极材料的电化学机理,在100 mA g-1的电流密度下进行100次循环后的放电容量仍然可达500mAh g-1。表明Ni2Sb2O7@RGO电极具有十分出色的循环稳定性。
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