基于百里香酚的抗菌聚合物合成与应用

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耐药菌极大地威胁着人类的健康与生命,在全球,每年都有大量的病患因耐药菌感染致死。目前抗生素的误用和滥用导致耐药菌泛滥,即超级细菌日益增多,亟需开发不易产生耐药性的新型抗菌材料。天然产物百里香酚具有广谱抗菌性能,其抗菌性能主要归因于破膜损伤机制,但其较低的水溶性和易挥发性制约了其抗菌性能并限制了它的应用范围。本论文在疏水百里香酚分子结构上引入亲水的聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(PDMAEMA)嵌段,不仅改善了百里香酚的水溶性,还进一步提高了其抗菌性能,尤其是该聚合物对耐药菌也能够有效杀灭。该抗菌聚合物还可通过引入反应性嵌段接枝到棉织物表面,从而制备具有持久抗菌性能的棉织物。主要研究内容与结果如下:(1)通过酯化反应制备百里香酚原子转移自由基聚合引发剂(thymol-Br),然后引发甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DMAEMA)的聚合得到基于百里香酚的抗菌聚合物(thymol-PDMAEMA)。改变引发剂和单体的比例,合成了一系列不同分子量的聚合物。通过核磁共振氢谱和凝胶渗透色谱表征聚合物的分子量和分子量分布。(2)通过最小抑菌浓度等表征研究对比了百里香酚、不同分子量的百里香酚抗菌聚合物与PDMAEMA在不同pH值条件下的抗菌性能。结果表明,低分子量的百里香酚抗菌聚合物表现出更好的抗菌性能,且百里香酚抗菌聚合物的抗菌性能随着分子量的增加而降低。PDMAEMA则相反,随着分子量的增加,其抗菌性能逐步增加并趋于稳定。此外,pH值只有对低分子量聚合物的抗菌性能有影响,表现为抗菌效果的增强。本文还通过最小杀菌浓度与时间杀菌曲线对百里香酚抗菌聚合物的杀菌性能与杀菌动力学进行了研究探讨。结果表明,百里香酚抗菌聚合物对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(MRSA)也展现出优异的杀菌性能与杀菌动力学性能。此外,我们还结合透射电子显微镜的表征与前文抗菌结果的讨论与分析,提出了破膜损伤与静电作用相结合的协同作用抗菌机理。(3)基于百里香酚抗菌共聚物,通过浸涂法与热固化处理,制备出具有持久抗菌性能的棉织物(TP@CF)。随后通过振荡法等抗菌测试对TP@CF进行抗菌性能表征,结果表明,TP@CF对耐药菌MRSA展现出极为优异的抗菌性能与杀菌动力学性能。结合洗涤实验与抑菌圈结果,能够证明TP@CF是一种非溢出、高效耐用的抗菌棉织物。
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