论文部分内容阅读
该研究以西安市作为研究对象,于2016年1月—2017年1月,在西安市长安区陕西师范大学某教学楼同步采集大气颗粒物中PM10和PM2.5样品。分析采样期间全年PM10和PM2.5质量浓度水平和季节变化特征;利用高效液相色谱法定性定量分析PM10和PM2.5中美国优控的16种PAHs污染总浓度、PAHs单体浓度、PAHs组成和季节变化特征,并运用比值法分析PAHs污染的主要来源。同时研究了节假日和典型污染事件时PM10和PM2.5质量浓度特征以及其所载带的PAHs浓度特征、组成特征和来源解析。运用BaP等效毒性法和PAHs污染的致癌风险率对采样期间大气污染健康风险进行评估。本文主要结论如下:(1)采样期间PM10和PM2.5的年平均浓度分别为:(260.28 μg’m-3,158.96μg·m-3)。季节分布规律为:冬季>秋季>春季>夏季。PM10和PM2.5中PAHs的年平均总质量浓度分别为(71.001 ng.m-3,51.833 ng·m-3),PM2.5中所含的多环芳烃占PM10中的70%左右,说明PAHs主要存在于细颗粒中PM10和PM2.5中PAHs质量浓度春夏秋冬呈现出冬季>秋季>春季>夏季的规律。(2)PAHs中多环芳烃组分:4环所占比例在每个季节中均为最大值,四季4环含量冬季>春季>秋季>夏季。春、秋和冬季4环和5环浓度较大,夏季6环比重最大。3环和4环变化幅度会随采暖期与非采暖期的季节而变化。PAHs单体中BkF含量最高,其次为Chr、BbF。单体质量浓度呈季节性变化:冬季>秋季>春季>夏季。冬季冬季Pyr、BaA、Chr等燃煤标志物明显增高,(3)西安市大气颗粒物中PAHs的主要来源为燃烧源和交通污染源的混合型污染。交通源主要以汽油车尾气和柴油车尾气为主,而柴油车尾气主要集中在春季和冬季,汽油车尾气集中在春季。夏天交通源比较明显,春冬季节污染源在采暖期燃煤源基础上柴油交通源贡献增加,秋季秸秆等生物质燃烧有一定的贡献。温度增高固相颗粒中的PAHs会向气相迁移,进而颗粒中的含量越低,风速越大PAHs的含量越低。(4)春节、五一和国庆期间PM10和PM2.5质量浓度和所载带的PAHs浓度:假期>假期前后,说明节假日人类活动对大气颗粒物污染有一定贡献。春节期间污染源在燃煤源基础上,交通源和天气气象等因素会相应加重污染程度,且污染物浓度的骤增源于烟花爆竹的燃放;五一和国庆期间污染变化主要源于汽车尾气的交通源。(5)西安市典型污染事件时,大气颗粒物中PM10和PM2.5平均浓度分别为:(541.67μ ·m-3,363.27 μg·m-3),所载带的 PAHs 平均浓度分别为(160.99 ng·m-3,115.30ng·m-3)。在重霾期NO2和CO的浓度为其他时期的3～4倍。污染物来源主要是燃煤源和交通源,且燃煤源>交通源。典型污染事件,PM10和PM2.5中PAHs单体浓度整体偏高,主要污染单体为Flua、Pyr、Chr、BbF、BaP。(6)本研究中春夏秋冬四季BaP平均浓度值分别为:25.70 ng·m3、7.145 ng·m-3、32.26 ng·m-3、95.30 ng·m-3。春、冬、秋季BaP平均浓度值均超过国家标准(1ng·m-3)。冬季超标率(WHO标准)已接近100倍。四季平均BEQ值:冬季>秋季>春季>夏季。BEQ毒性贡献基本来自于4环、5环和6环,5环>4环>6环。4环等效毒性较低,5环和6环的毒性相对其较大。(7)致癌风险率:PM10和PM2.5中PAHs的致癌风险季节变化为:冬季>秋季>春季>夏季,冬季为春秋季的3倍,是夏季的10倍。PM2.5和PM10风险率在冬季和秋季差值较为明显,秋冬季雾霾致癌风险率应予以关注,特别是冬季典型污染天气的严重雾霾时期。