论文部分内容阅读
我们采用数值精确对角化方法和约束路径量子蒙特卡罗方法并基于哈伯德模型对几种有机分子晶体的多铁性进行了数值计算研究,重点关注四硫富瓦锡-p-四氯苯醌(tetrathiafulvalene-p-chloranil,即TTF-CA)分子晶体的多铁性。我们发现在一定的参数空间内,其中一些有机分子晶体具有磁性与铁电性共存的多铁性特征。基于一维派尔斯-哈伯德模型,我们采用上述两种数值计算方法系统地研究了有机分子晶体TTF-CA的多铁性特征。当填充电子数与格点数相等时(即半填充),两种方法的数值模拟结果证实当电声子相互作用超过一定的临界值且在位库仑相互作用U处于中等至强关联区间时,分子晶体内存在反铁磁和铁电极化共存的多铁性状态,而且数值结果预言了多铁性产生的电声子相互作用强度远低于平均场给出的结果。进一步包含近邻格点间电子库仑排斥相互作用V的计算结果表明长程库仑相互作用对相图的影响较小,尤其是在U处于中等或强关联区间时。当电子数略低于半填充时,体系存在铁磁与铁电极化共存的多铁性状态,但是偏离半填充较大时,系统处于未形变的基态,难以形成多铁性状态。我们超越平均场的计算结果不仅加深了对TTF-CA多铁性产生的微观机理的理解,有助于理解和设计新型有机多铁性材料,而且为寻找铁磁与铁电极化共存有机多铁性材料提供了思路。我们还采用约束路径蒙特卡罗方法并基于哈伯德模型对苯并环丁二烯(Benzo cyclobutadiene)、苯并[8]轮烯(benzo[8]annulene)、杯芳烃(Calicene)和7-(2,4-环戊二烯)-1位取代1,3,5-环庚三烯(7-(2,4)-Cyclopentadien-1-ylidene)-1,3,5-cycloheptatriene)有机分子及其融合物对应的一维分子链模型进行了计算。我们发现当体系处于半填充时,一些二氢化或四氢化体系的基态处于自旋极化状态,即表现出未饱和铁磁性。第一性原理计算结果与模型计算结果符合很好,证实我们的研究结果定量的反映了分子链的内在物理特性。进一步的计算表明,电子关联强度的增加对这些系统自旋极化具有促进作用。我们对表现出铁磁性的几种分子链在相应的参数空间内计算了其电极化强度,发现在这些系统中表现出明显的电极化。这些计算结果表明在一定的参数空间内,这些分子链构成的分子晶体具有多铁性特征。该部分研究结果对实验合成新型芳香烃有机多铁性材料提供了重要的理论思路。