光催化-臭氧协同处理有机污染物的研究

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光催化-臭氧氧化技术在协同处理废水中的有机污染物展现出了极大的潜力。臭氧具有超强的捕获电子能力,促进光催化剂中光生电子与空穴的快速分离,以便提高光催化降解有机污染物的效率;同时光催化剂可进一步促进臭氧的分解,提高O3的利用效率,两者协同作用实现了对有机污染物的深度处理,而光催化-臭氧氧化技术联用的关键在于设计开发新型高效光催化材料。通过化学沉淀法制备Ag3PO4光催化材料,利用臭氧捕获光生电子的超强能力,增加反应过程中·OH活性物种的生成数量,实现对苯酚以及焦化废水的深度处理。实验结果表明,可见光照射30 mg/L的苯酚10 min,降解率将近100%,20min苯酚总有机碳(TOC)去除率达62.3%,60 min焦化废水TOC去除率达42%。复合催化剂循环5次使用后,Ag3PO4/O3/Vis条件下苯酚的降解率仍高达98%以上,而单体Ag3PO4对苯酚的降解率由82%下降到43%。利用热缩聚法制备了g-C3N4/MgO复合光催化剂,MgO通过g-C3N4/MgO纳米片中的Mg-N和C-O配位键与g-C3N4相互作用,这种键合作用有效提高了光生电荷的分离能力和迁移速率。复合光催化剂的光电流测试表明,复合光电流强度较g-C3N4提高了2.2倍。可见光照射30 mg/L苯酚4 min,降解率将近100%。60 min焦化废水TOC去除率达61%,较臭氧单独氧化提高了1.01倍。催化剂与臭氧的协同降解苯酚经8次循环实验,苯酚降解率仍高达94%以上,催化剂具有较好的稳定性,且复合催化剂回收率为78%。通过活性物种实验测试以及EPR实验证明,g-C3N4/MgO/Vis反应过程产生的·OH、·O2-和h+(空穴)分别起着主要活性物种的作用。图35幅;表2个;参84篇。
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