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随着中国经济的快速崛起,我国城市地区面临着严重的空气污染。准确掌握大气污染物的排放特征、时空分布及其演变对于研究污染形成过程十分重要,并且对有效控制城市环境污染问题具有重要意义。近年来基于车载平台的差分吸收光谱(DOAS)技术在污染物的分布探测方面得到较多的应用。本文开展了车载DOAS技术对城市大气污染物(SO2、NO2和气溶胶等)分布特征及重点区域排放通量的测量研究,包括了车载多轴DOAS系统的构建,通量观测的应用规范及区域面源、点源排放研究,污染物的垂直、水平分布研究三方面内容。 (1)构建了车载多轴DOAS系统,通过采用电子罗盘和俯仰角传感器,并结合软件控制方式,解决了由于汽车平台的不稳定造成测量过程中俯仰角、方位角漂移问题,实现了俯仰角和方位角的准确校准,减少了测量误差。 (2)研究了车载DOAS通量观测的应用规范,提出了测量中的合适风场及采样频率的选择、详细分析了车载DOAS测量的误差以及在测量过程中的云干扰去除问题,提高了通量测量精度。重点通过与点源排放的在线监测数据比较,得出车载DOAS通量测量过程中的最佳车速在30km/h~40km/h之间,通量计算时应选择烟羽高度上的风场信息。并通过具体的测量示例详细分析了车载DOAS通量测量过程中的误差,SO2约为35%~40%之间,NO2约为30%~35%。提出了采用O4柱浓度信息来去除低层云存在对NO2通量计算干扰的方法,并将修正后的通量结果与修正前的比较,验证了方法的正确性。 (3)在通量应用规范基础上,研究了亚运期间广州东部区域(GEA) SO2、NOx的排放特征,亚运和亚残运时段SO2排放减少约53.5%,NOx减少约43.5%。并结合风场轨迹模型研究了广州东部区域SO2的排放对广州大学城亚运场馆的影响。此外,在石家庄开展污染物排放的点源验证对比,SO2测量结果与在线监测数据相比,相关系数(R2)为0.65。 (4)在污染物垂直分布遥测中,研究了基于参数化查表法的气溶胶和NO2廓线的反演方法,建立了多维气溶胶-O4 AMF和NO2-NO2 DSCD查找表,并反演得到气溶胶和NO2廓线、边界层高等,获取了气溶胶和NO2的垂直分布信息。将查表法反演得到的气溶胶光学厚度(AOD)与CE318相比,相关系数为0.89,查表法反演得到的NO2垂直柱浓度(VCD)与几何近似得到的NO2 VCD进行对比,两者的相关系数为0.96。对比发现一般情况下NO2层高小于气溶胶层高,NO2的层高平均值低于500m,而气溶胶的层高平均值在500m~1.5km之间。 (5)利用车载DOAS技术,研究了SO2、NO2区域间的水平分布。并分别在时间和空间尺度上将车载DOAS在广州东部区域观测的NO2 VCD与OMI的测量值进行比较,在考虑云干扰及NO2日循环变化后,测量值的变化趋势及空间模式上都具有较好的一致性。同时研究了车载多轴DOAS对流层NO2垂直柱浓度的获取,并对合肥市绕城高速和二环的NO2 VCD分布开展观测,将结果与当日OMI的过顶数据比较,两者的测量值接近。 本文研究表明,车载DOAS作为一种光谱遥测方法,能够满足区域大气污染物的分布及排放探测,是全面监测和评估城市大气污染状况的一种有效手段。