纳米碳@碳—聚合物复合基质膜的设计及其气体分离性能

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:liangmingming
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近年来随着工业化进程的迅速推进,大气中二氧化碳的浓度不断攀升,大量的二氧化碳排放已经导致了一系列的环境污染问题和自然灾害。另一方面,二氧化碳又是一种潜在的能源材料,在工业和农业领域具有广阔的应用前景。因此,如何快速的分离和捕获二氧化碳不仅成为人们所面临的重大科学问题之一,也成为研究人员的重要研究课题之一。本文利用改进的化学氧化纵向剥离法制备多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带复合核壳结构,并将其掺杂入高聚物复合膜中用于二氧化碳的高效分离捕获。首先,我们以聚酰亚胺高聚物为分离膜基底,将高氧化程度的多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带核壳结构掺杂入聚酰亚胺基底中,制备了多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带-聚酰亚胺复合基质膜用于气体分离。研究发现,当多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带的含量为1%时,该复合基质膜的气体分离效果最好。相比于本征聚酰亚胺膜,多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带含量为1%的复合基质膜的CO2/N2和CO2/CH4选择性分别提高了143%和95%。实验结果表明,在复合基质膜气体分离中,氧化石墨烯纳米带具有选择性阻挡作用且提供大量的气体吸附位点,而多壁碳纳米管的中空结构具有光滑的内表面,可以提供气体的快速传输通道。一方面多壁碳纳米管提高复合基质膜的气体渗透性,另一方面削弱氧化石墨烯纳米带对气体的阻隔作用。本研究为复合气体分离膜提供了一种新型的纳米填充物,为开发设计新型的气体分离膜提供了新的设计思路。其次,我们优化改进了多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带复合核壳结构,降低外层氧化石墨烯纳米带的比例,进一步削弱氧化石墨烯纳米带在复合基质膜中的阻隔作用。我们将改进后多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带核壳结构掺杂入嵌段聚醚酰胺中用于气体分离。研究结果表明,当多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带的含量为1%时,该复合基质膜的气体分离性能最佳(CO2/N2选择性为80.4,CO2渗透系数178.9 Barrer;CO2/CH4选择性为23.3,CO2渗透系数为180.1Barrer)。该结果远高于罗伯逊的2008的气体分离上线。其气体分离的机理可由多壁碳纳米管和氧化石墨烯纳米带的协同作用来解释。一方面氧化石墨烯提高复合基质膜的气体的选择性,另一方面多壁碳纳米管提高复合基质膜的气体的渗透性。本文通过改进化学氧化纵向剥离法制备不同氧化程度的多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带复合核壳结构,并研究氧化石墨烯纳米带的氧化程度对复合基质膜气体分离性能的影响,深入探究了不同含量的多壁碳纳米管@氧化石墨烯纳米带复合核壳结构对复合基质膜结构及分离性能的影响。本研究对新型气体分离膜的设计和应用具有重要的指导意义。
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