【摘 要】
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近年来,在我国政府有力的减排措施下,珠江三角洲地区(以下简称珠三角)颗粒物等主要污染物浓度呈明显下降趋势,但臭氧浓度却居高不下。近地面臭氧会危害人类健康,也会对植被、农作物等产生不良影响,因此其污染防控至关重要。近地面臭氧主要是通过氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)发生一系列光化学反应形成的二次污染物,与NOx和VOCs存在着复杂的非线性关系,因此判断臭氧对NOx和VOCs的敏感性对臭氧
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近年来,在我国政府有力的减排措施下,珠江三角洲地区(以下简称珠三角)颗粒物等主要污染物浓度呈明显下降趋势,但臭氧浓度却居高不下。近地面臭氧会危害人类健康,也会对植被、农作物等产生不良影响,因此其污染防控至关重要。近地面臭氧主要是通过氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)发生一系列光化学反应形成的二次污染物,与NOx和VOCs存在着复杂的非线性关系,因此判断臭氧对NOx和VOCs的敏感性对臭氧污染防控具有重要的意义。本研究基于WRF-CMAQ(Weather Research and Forecast and The Community Multiscale Air Quality)气象和空气质量模型,分析了2015年珠三角地区臭氧污染较较严重的7月(代表夏季)和10月(代表秋季)的臭氧生成敏感性月变化时空特征和日变化时空特征;基于OMI(Ozone Monitoring Instruction)卫星遥感的甲醛(HCHO)柱浓度和二氧化氮(NO2)柱浓度数据,以及WRF-CMAQ探讨了珠三角地区的FNR(HCHO/NO2的英文首字母缩写)指标阈值,并基于此阈值对比了2015年夏季和秋季两种臭氧生成敏感性方法的差异,以及分析了2018-2020年夏季和秋季的臭氧生成敏感性时空变化特征,主要研究结论如下:(1)珠三角地区2015年10月的平均臭氧浓度高于7月,平均温度小于7月,平均相对湿度、平均风速小于7月份;进一步分析发现,臭氧浓度与温度成正相关,与相对湿度、NO2浓度成负相关,7月份以南风为主,其次为南东南风、南西南风、10月份以东南风为主,其次为东风、东北风,气象因素对臭氧浓度的影响是多种气象条件综合的结果。WRF-CMAQ模拟的臭氧浓度时空分布特征显示:虽然不同月份的珠三角中心区域的臭氧浓度均值高于其余地区,但不同月份空间分布也有明显不同,臭氧高值一般出现在下风向;臭氧浓度较低的地区,NOx浓度较高,臭氧浓度较高的地区,NOx浓度较低,臭氧和NOx浓度的空间分布情况可作为初步判断臭氧生成敏感性分布的依据。(2)基于WRF-CAMQ模型的臭氧生成敏感性的季节时空变化特征:珠三角中心区域以VOCs敏感为主,周边城市以NOx敏感为主;相比夏季,秋季VOCs敏感区更多,且VOCs敏感性更强。臭氧生成敏感性的日变化特征:白天,NOx敏感区先增大,午后达到最大值后减小,VOCs敏感区变化相反,夜间不同前体物的敏感区基本不变;且NOx敏感区达到高峰的时间略有区别,7月为15:00左右,10月为14:00左右。每日臭氧的高峰时段,珠三角地区以NOx敏感性为主,NOx的控制可有效的降低臭氧的峰值。(3)珠三角地区夏季采用的FNR阈值为4.0,即当FNR<4.0时,珠三角地区臭氧生成敏感性以VOCs-NOx协同控制为主;当FNR>4.0时,臭氧生成敏感性以NOx控制为主。秋季的FNR阈值为0.68和2.0,即当FNR<0.68时,珠三角地区臭氧生成敏感性以VOCs控制为主;当0.68<FNR<2.0时,臭氧生成敏感性以VOCs-NOx协同控制为主;当FNR>4.0,臭氧生成敏感性以NOx控制为主。对比分析基于WRF-CMAQ模型和基于FNR阈值分析的臭氧生成敏感性,发现基于FNR阈值的方法会更趋向于NOx控制。空间分布上,2018-2020年夏季和秋季基于本地化FNR阈值的珠三角臭氧生成敏感性为外围以NOx控制区为主,其他地区以协同控制区为主;年际变化空间变化特征不明显。
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