【摘 要】
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随着科技的进步,利用半导体光催化剂将太阳能转化为氢能来解决能源危机已经受到了研究者的广泛关注。对于半导体光催化剂来说,光解水产氢性能的影响因素主要包括三个方面:光的吸收效率、光生电荷的分离和复合,以及半导体表面的氧化还原反应。其中太阳光的捕获效率和光生电子-空穴的复合将直接决定其光催化反应效率的高低。因此,提高光催化剂对太阳光的吸收效率、降低光生电子-空穴的复合成为了解决问题的关键。研究者发现光子
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随着科技的进步,利用半导体光催化剂将太阳能转化为氢能来解决能源危机已经受到了研究者的广泛关注。对于半导体光催化剂来说,光解水产氢性能的影响因素主要包括三个方面:光的吸收效率、光生电荷的分离和复合,以及半导体表面的氧化还原反应。其中太阳光的捕获效率和光生电子-空穴的复合将直接决定其光催化反应效率的高低。因此,提高光催化剂对太阳光的吸收效率、降低光生电子-空穴的复合成为了解决问题的关键。研究者发现光子晶体结构所特有的慢光子效应可以有效的提高光催化剂的光催化性能。原因是反蛋白石光子晶体结构不仅有较大的介质折射率,可以产生全向光子带隙,而且具有较高的比表面积,有利于和反应物质的接触。然而,光子晶体结构在光催化反应中仍然存在一些问题:通常光子晶体以薄膜或块体的形式存在,对入射光角度具有依赖性,严重减弱了反应中材料的光催化效率。针对上述问题,本论文利用微流控技术设计合成了球形的二氧化钛反蛋白石光子晶体结构(IO-TiO2-S)。球形结构光子晶体能够在光催化反应中实现非定向慢光子效应,可以解决光催化反应中薄膜或块状光子晶体对入射光角度的依赖性。具体工作如下:1.本章经过前期一系列实验的探索,最终利用单分散核壳聚苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸(P(St-MMA-AA))乳胶粒子做模板和二(2-羟基丙酸)二氢氧化二铵合钛水溶液(Ti(BALDH))共同组装成功的制备了IO-TiO2-S。通过改变模板和前驱液的体积比,探索了制备不同模板尺寸的最佳配比。2.本章通过改变高分子模板小球的尺寸来改变反蛋白石大孔的孔径,从而在球形光子晶体中实现了慢光子效应。在全光谱光照下,反蛋白石结构的光子晶体展示良好的光催化产氢性能,其中具有慢光子效应的IO-TiO2-S-360有最佳的产氢性能62 mmol g-1。3.在前两章实验的基础上,本章通过改变负载助催化剂的方法在催化剂表面负载单原子铂(Pt),减少Pt负载量的同时提高了球形光子晶体的光催化产氢性能。经过一系列表征发现,在二氧化钛球形反蛋白石光子晶体上负载的Pt以单原子和纳米簇两种形式共存。对比前后两种方式负载助催化剂的产氢结果表明:IO-TiO2-S负载单原子Pt作助催化剂在光解水产氢中能够得到较高的产氢性能,5 h的产氢量为139.2 mmol g-1。
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