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实现对催化作用过程的控制与调节一直是科研工作者努力的目标。以聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)载体/金属纳米活性组分为代表的智能聚合物反应器的发展,为这一目标的实现创造了条件。然而,受智能材料取材的限制,无法满足化学反应多样性的要求,给聚合物反应器的实际应用造成了明显障碍。此外,在催化反应过程中,测定催化作用的同时要获得PNIPAm的亲水/疏水性变化存在较大困难,将导致操作过程复杂性的增加。本研究通过仿生设计方法,从根本上克服了这种现状。 受生物体自愈机能的启发,本文以“自愈合”材料为载体,金属纳米粒子为活性组分,通过载体的自愈合行为,发展出具有“开/关”响应性能的新原理聚合物反应器。该反应器选择1-乙烯基咪唑(Ⅵ)和2-三氟甲基丙烯酸(TFMA)的共聚物作为智能载体,负载金属铂纳米粒子,合成出的反应器在低温条件下,载体内部自愈合作用造成聚合物通道的“关闭”,阻止底物接触金属活性组分,此时显示出较低的催化效率。相反,在高温下,聚合物反应器表现出非常高的催化活性,这是由于PVI和PTFMA之间存在的静电作用被高温所破坏,底物获得了通往活性组分的通道,能够实现高效的催化。以这种独特的方式,成功的通过控制温度,实现了智能聚合物反应器的可控制、可调节的特性。不同于那些包含热相变聚合物的传统聚合物反应器(如PNIPAm),这种聚合物反应器具有超分子结构单元的自愈合性质。 此外,本文还开发了一种独特的具有催化特性的形状记忆聚合物反应器。该反应器以丙烯酸和十八烯酸形成的具有“形状记忆”功能的聚合物作为载体,镍纳米粒子作为活性组分。依靠分子链的流动性来实现聚合物反应器的“开/关”。在一个相对较低的温度(25℃)下,由于分子侧链的疏水性抑制了底物接触包封的金属纳米粒子,达到了“关”的效果,此时表现出较低的催化效率。相反,在一个相对较高的温度(50℃),分子链流动性显著增强,使得底物能够接触聚合物反应器内包封的金属纳米粒子,实现了“开”的效果,显示出很高的催化作用。以这种方式,该聚合物反应器随着温度改变显示出独特的“开/关”作用。