AFI型分子筛膜的制备及其气体分子渗透分离性能的研究

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AFI型分子筛具有平行晶体长轴的一维孔道结构,因此在合成分子筛膜的同时晶体必须有着有序的方向才可能使其真正用于实际的分离和组装功能材料等方面。现在制备的AFI型分子筛膜绝大多数都是不定向的,而制备连续、致密、缺陷少的c轴定向AFI型分子筛膜一直是一大难题。本论文从水热合成和自组装入手,选取AFI分子筛为研究对象,以多孔α-Al2O3陶瓷片为载体,针对AFI分子筛的制备,晶种层的制备以及AFI分子筛膜在多孔α-Al2O3载体上的取向进行研究,同时对合成的不定向和定向分子筛膜进行气体分子渗透性能的测试。首先,研究了AFI分子筛的制备,考察了晶化液中溶液的浓度、晶化温度、晶化时间,有无搅拌和添加硅溶胶对AFI晶粒合成的影响。结果表明前驱体中添加硅溶胶、晶化温度为180°C、晶化过程中搅拌和晶化时间2h,可制得晶粒大小相对均一、长径比为3~4,表面相对光滑的SAPO-5晶粒。之后,采用不同的方法合成分子筛膜。首先,利用直接原位合成法在α-Al2O3载体上合成AFI膜。发现改变不同的浓度和水热晶化温度均无法实现AFI晶体在载体上连续生长,形成的膜的缺陷比较大。而后,利用二次生长法的方法在α-Al2O3载体上合成了AFI不定向膜。研究了晶体涂覆方式、悬浮液浓度以及二次长膜中各类工艺条件对AFI膜生长的影响。研究结果表明,采用短时间连续多次dipcoating涂覆的方法有助于获得覆盖度高且厚度适中的AFI晶种层;在二次长膜过程中,通过对工艺条件的优化,获得连续致密生长的AFI膜层。进一步研究了合成条件对膜的合成以及取向性的影响。首先,利用长径比较小的片状AFI晶粒作为晶种,在多孔α-Al2O3载体上采用dip-coating法,超声自组装法来获取c轴取向的晶种层;然后,考察了溶液浓度和晶化温度对二次定向生长的影响,通过优化实验条件,合成出了紧凑而高度c轴取向的AFI分子筛膜。最后,研究了单气体分子组份在载体、AFI不定向膜和定向膜的渗透扩散行为。研究结果表明:单组份气体分子H2、He、CO、N2和CO2在载体和AFI分子筛膜上的渗透行为符合Knudsen扩散规律;而SF6分子在AFI分子筛膜上的渗透行为属于活化扩散过程。通过比较定向膜和不定向膜的渗透数据,发现定向分子筛膜比不定向膜有着更高的扩散速率,可以有效提高膜对气体分子的渗透量。
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