【摘 要】
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为了解决能源短缺问题和实现碳达峰、碳中和目标,世界各国政府投入巨大人力、物力和财力来开发清洁、可持续的新能源。随着风力、水力、地热能和潮汐能等清洁可再生能源不断取代石油、煤炭、天然气等化石能源,亟需开发研究出高效安全的能源中转和储存设备。超级电容器因其具有长循环稳定性、高功率密度等优势,受到了广大科研工作者的青睐。但是由于普遍存在能量密度较低的问题,仍需通过大量的研究以开发出兼具高功率密度和高能量
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为了解决能源短缺问题和实现碳达峰、碳中和目标,世界各国政府投入巨大人力、物力和财力来开发清洁、可持续的新能源。随着风力、水力、地热能和潮汐能等清洁可再生能源不断取代石油、煤炭、天然气等化石能源,亟需开发研究出高效安全的能源中转和储存设备。超级电容器因其具有长循环稳定性、高功率密度等优势,受到了广大科研工作者的青睐。但是由于普遍存在能量密度较低的问题,仍需通过大量的研究以开发出兼具高功率密度和高能量密度的超级电容器电极材料。ZIF-67作为MOFs材料的一个子系列,不仅具有高孔隙率、高比表面积和孔道可调控等特点,同时也表现出无机沸石材料的高稳定性（热稳定性和化学稳定性）,因此在储能方面有巨大的应用潜力。但是由于ZIF-67导电性差,限制了其在储能方面的实际应用。本论文针对ZIF-67导电性差的问题,通过碳化Cu掺杂的ZIF-67,制备得到DCNTs（Dodecahedron Carbon Nanotubes,表面原位生长出碳纳米管的正十二面体碳）,后续通过氧化、硫化以及构建DCNTs@CoNi-LDH核壳结构等方法,获得了优异的电化学储能性能。本论文具体工作如下:（1）采用热处理碳化Cu掺杂ZIF-67的方式,获得了过渡金属单质负载CNTs+石墨碳多级碳网络结构（DCNTs）。通过氧化、硫化处理,分别获得了 Co3O4和CoSx/Co负载CNTs+石墨碳多级碳复合结构。通过各种电化学表征方法证明,氧化和硫化可以改善DCNTs电化学活性差、比电容低等缺点,得到具有高能量密度的电极材料。（2）通过溶剂热法在DCNTs表面高效包覆CoNi-LDH纳米片,制备得到DCNTs@CoNi-LDH复合结构。通过对溶剂热时间和冷却方式的优化,获得了具有大比电容（1 A/g电流密度下比电容为1260F/g）、优秀倍率性能（10A/g电流密度下比电容为1045.44 F/g）和循环稳定性（在10 A/g电流密度下循环5000圈后,容量保留率为83.1%）的DCNTs@CoNi-LDH纳米花多级核壳结构。本研究还进一步探讨了碳纳米管在复合结构中的作用,通过设置同源ZIF-67制备的无碳纳米管核@CoNi-LDH组成的核壳结构作为对比,揭示了储能性能的提升主要来源于碳纳米管穿插在LDH覆盖层内,为LDH表面的储能反应提供了快速的电子输运通道。
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