含能材料在国防军事和经济建设等诸多领域都发挥着非常重要的作用。为了设计和制备具有特殊性能的含能材料并评估其安全性、可靠性,需要详细了解其反应动力学过程以及化学反应机理。尽管国内外的研究人员在此方面进行了大量的研究工作,但是对含能材料微观反应机制的认识还很不统一。其原因是从原子分子层面对凝聚相含能材料反应动力学的理论模拟研究较多,而大部分实验工作还限制在气相分子解离产物的探测或者宏观爆轰过程的观测与分析等方面,对凝聚相含能材料微观机制反应的实验研究不足,导致实验结果和理论结果无法相互支撑。目前在实验研究方面缺乏对含能材料分子在外界能量作用下的分子形变、功能团旋转、分子内振动能量耦合的实验研究,而这些研究对于了解含能材料反应的微观机制起到至关重要的作用。本论文采用非共振强泵浦时-频分辨宽带相干反斯托克斯拉曼（CARS）光谱技术,研究了强激光场条件下液相硝基苯和硝基甲烷两种含能材料分子在电子基态上的分子动力学过程。目的是获得含能材料分子受振动激发后在电子基态上的动力学过程及相关参数,如分子形变以及振动模式之间的耦合等超快动力学过程,分子发生形变的弛豫时间、功能团旋转等物理参量,为构建微观分子反应模型、预测反应通道提供实验支持。本论文给出了非共振强光驱动分子准直和形变的物理机制,设计了“强泵浦时-频分辨宽带CARS光谱”的技术方案,对液相硝基甲烷进行了测试性实验,发现泵浦光能量高于一定值时CARS光谱发生窄化,通过分析认为强泵浦光引起了受激拉曼散射效应,确定了受激拉曼散射的强度阈值。基于上述理论和实验结果,本论文利用强泵浦时-频分辨宽带CARS技术实时观测到了液相硝基苯分子在飞秒强激光场作用下的初始动力学过程。在800-1200cm-1频率范围内的CARS信号中观测到了多个振动模式同时被激发产生的耦合现象。在1200-1500 cm-1的频率范围内观测到了硝基苯的NO₂扭摆振动和NO₂对称伸缩振动的耦合。探测到了硝基苯分子中硝基O-N-O夹角的收缩及弛豫过程,弛豫时间为265 fs。获得液相硝基苯的NO₂扭摆振动频率值为40±2 cm-1。根据形变及振动能量转移分析,在非共振激光强场条件下,当激光强度增大至反应阈值时,液相硝基苯分子可能发生的的初始反应是C-N键的断裂。本论文分别采用飞秒脉冲和皮秒脉冲作为强泵浦时-频分辨宽带CARS实验中的探测光,监测了液相硝基甲烷分子在飞秒强激光场作用下的初始动力学过程。在以飞秒脉冲为探测光的CARS光谱中,获得了与硝基苯类似的实验结果,同样观测到硝基甲烷分子中CN对称伸缩振动和NO₂扭摆振动的耦合以及硝基的O-N-O夹角的收缩和弛豫过程,弛豫时间为195 fs,NO₂扭摆振动的频率值为50.8±0.3 cm-1。在以皮秒脉冲为探测光的CARS光谱中,观测到CN对称伸缩振动和甲基基团自由转动的耦合。探测到甲基“伞状”结构闭合又打开的畸变过程,弛豫时间为720 fs。获得室温下液相硝基甲烷分子甲基的转动常数为5.5±0.4 cm-1,证实了液相硝基甲烷分子中甲基的近自由转动特性,进而证明液相硝基甲烷分子间作用较小,冲击作用下可能发生的初始反应为质子转移反应。本论文提出并建立了强泵浦时-频分辨宽带CARS光谱技术,成功探测到了典型液相含能材料硝基苯和硝基甲烷在飞秒非共振激光强场下的分子形变、功能团旋转、内旋转-振动耦合等超快动力学过程,获得了相关的动力学参量。深化了对非共振激光激发条件下含能材料分子动力学的认识,为含能材料微观反应机理研究提供了新的实验依据。