二氧化铅电极的改性制备及对三嗪类除草剂的电催化降解研究

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二氧化铅电极具有较高的电催化活性,在电催化降解有机废水中得到了广泛应用。本文采用掺杂金属铋离子和复合WO3纳米颗粒的两种方法,对二氧化铅电极进行改性,制备出了Bi-PbO2电极和PbO2/WO3复合电极,并将其用于三嗪类除草剂的电催化降解研究。采用电沉积法制备了Bi-PbO2电极,通过扫描电子显微镜和X射线衍射仪分析可知该电极的镀层更加致密,晶粒尺寸更小,经电化学测试表明Bi-PbO2电极比纯PbO2电极具有更高的析氧过电位。以Bi-PbO2电极为阳极对环嗪酮进行电催化降解,并探究了影响电催化降解环嗪酮的主要因素:环嗪酮初始浓度、电流密度、初始p H值、电解质Na2SO4浓度。实验结果表明:电催化降解环嗪酮的反应符合一级动力学模型,电催化降解120 min后,Bi-PbO2电极对环嗪酮的去除率可达99.9%。与纯PbO2电极比较,Bi-PbO2电极具有较高的环嗪酮和COD去除率、较高的ICE值和较低的能耗。此外还研究了Bi-PbO2电极电催化降解环嗪酮的机理,使用HPLC-MS对降解环嗪酮的过程中产生的15种中间体进行分析,阐明了环嗪酮可能的降解途径中的两个平行的子路径。采用复合电沉积法制备了一种新型的PbO2/WO3复合电极。研究了WO3粒子对二氧化铅电极表面形貌、结构和电化学性能的影响。与纯PbO2电极相比,WO3粒子的引入可以减小二氧化铅的晶粒尺寸,形成致密的表面结构,PbO2/WO3复合电极具有更高的析氧过电位、更大的电化学活性表面积和更强的羟基自由基生成能力,PbO2/WO3复合电极(131 h)的使用寿命是纯PbO2电极(35 h)的3.74倍。研究了电流密度、嗪草酮初始浓度、初始p H值和电解质Na2SO4浓度等关键操作参数对电催化降解嗪草酮的影响。结果表明,电流密度和初始浓度对电催化降解嗪草酮的效果有显著影响,且动力学分析表明,电催化降解嗪草酮的反应符合一级动力学模型。使用HPLC-MS对降解嗪草酮过程中的中间体进行了鉴定,得到了一些芳香族中间体和无机离子,根据已鉴定出的反应中间体,提出了PbO2/WO3复合电极电催化降解嗪草酮的反应途径。
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