Pd系纳米合金合成以及催化性质研究

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贵金属纳米颗粒由于其优异的催化性能而在许多重要的催化领域得到了广泛的应用。近年来很对课题组发现贵金属钯与其它贵金属相比,稳定性高,催化效果好,可以用于催化很多的有机反应。更为重要的是,随着合成方法的改进和单晶衍射技术的发展,贵金属(Pd,Pt,Au,Ag)与非贵金属(Fe,Co,Ni,Cu等等)形成的合金纳米材料已经吸引了很多科学研究组对其形貌,结构,尺寸大小,组成以及催化性能进行研究,但真正具有特殊形貌,尺寸均一,可回收循环利用的高效催化性能的催化剂还很有限。目前,最具代表性的催化体系是具有不同的几何形态学,电子结构和协同效应的双金属合金纳米催化剂,已经发现它们可作为高活性催化剂应用于有机合成,电催化,传感器和临床诊断学方面。这类多功能催化剂由于协同效应不仅具有单一成分金属的性质而且还具有多金属的特殊催化性质。利用掺杂了非贵金属的特点,减少了贵金属的利用率,利用这种协同作用,提高了催化效率,利用这种可回收循环利用的性质,符合绿色化学的要求,是新一代理想的催化剂,是贵金属纳米催化领域的研究热点。本文就在前人的研究基础上,合成钯系纳米合金,应用于催化有机反应,研究贵金属纳米合金催化剂的结构,形貌,组成以及催化活性。主要内容如下:1.本文通过共还原的一步法有效合成一系列组分可控的钯镍纳米合金,在这个合成过程中,油胺作为溶剂和还原剂,三苯基膦作为配体稳定剂对于合成这样一系列的单分散纳米合金有着重要的作用。Pd-Ni合金具有均一的尺寸并且组成可通过改变前驱体的比例来调控。我们研究这些合金对于Miyauru-Heck反的催化活性,实验结果表明,合金比等量的Pd的催化效果好,并且Pd1Ni1在一系列的合金中催化效果最好。最重要的是,Pd-Ni合金同样可以催化Heck反应的一系列底物。2.本文采用一步法制备尺寸和形貌均一的球状的钯银纳米合金催化剂,并通过用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨电子显微镜(HRTEM)等对其结构和形貌进行表征。实验结果表明,通过改变温度能够很好地调控其形貌。在此基础上,研究了Pd-Ag纳米颗粒的有机催化性能。实验表明,当Pd-Ag合金的形貌为均一的球形的时候,催化Suzuki偶联反应产率最高。
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