磁性碳纳米复合材料对水中菲的吸附去除

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随着工业技术的快速发展,大量污染物被排放到环境中,造成了日益严重的环境问题,其中水环境污染问题较为突出。多环芳烃是一种在水中分布广泛的持久性有机污染物,具有致畸性、致癌性和致突变性,严重威胁生态环境和人体健康。因此,研发简单而高效的水体中多环芳烃等污染物的去除技术成为环境领域的主要研究内容。近几年,磁性碳纳米复合材料作为一种新型吸附剂,因其高的比表面积和孔隙率、较高的吸附能力和方便回收利用等优点,成为目前水中污染物吸附去除技术的研究热点之一。本文采用共沉淀法制备磁性碳纳米复合材料,研究了其对水中菲的吸附去除性能和机理,以期为水中多环芳烃的去除提供一种简单、快速的方法。研究包括下面两个方面:(1)酸化时间对磁性碳纳米管制备及吸附菲的影响通过控制多壁碳纳米管(MWCNTs)的酸化时间,实现表面结构和官能团的修饰,制备出具备不同比表面积、孔隙率和表面官能团的磁性多壁碳纳米管(MMWCNTs)。实验表明,酸化时间越长,MWCNTs的长度越短,管壁结构破坏越严重。MMWCNTs对菲的吸附效果受pH的影响较大,且在4≤pH≤6范围内吸附能力较好。MMWCNTs对菲的吸附容量随酸化时间的增加呈现先上升后下降的趋势,酸化7 h时达到最大饱和吸附容量,为17.56 μg/mg,这与MMWCNTs的比表面积变化一致。动力学研究表明MMWCNTs对水中菲的吸附在30 min内快速上升,到5 h时基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型。因此,适当的酸化处理有利于MMWCNTs对菲的吸附去除。(2)五种磁性碳纳米复合材料对水中菲的吸附去除碳纳米材料的结构影响着其对污染物的吸附。采用单壁碳纳米管(SWCNT)、石墨烯纳米片(GNS)、MWCNT-8、MWCNT-20和MWCNT-50,制备出了 5种不同的磁性碳纳米复合材料(MCNMs),并将其用于对水中菲的吸附去除。通过透射电子显微镜发现,MCNMs表面成功负载四氧化三铁(Fe3O4)。pH值对菲的去除效率影响较小,但在4≤pH≤6范围内吸附效果较好。准二级动力学模型更加适合描述MCNMs对菲的吸附动力学过程。吸附等温式表明Dubinin-Astakhov模型能较好地拟合MCNMs对菲的吸附,磁性单壁碳纳米管(MSWCNT)表现出最高的吸附容量(高达 95.50μg/mg)。与Fe3O4相比,CNMs对菲的吸附能力更强,表明吸附过程主要受碳纳米材料影响。热力学分析表明,△G0和△H0为负,表明吸附是自发的放热过程。随着温度的升高,5种MCNMs对水中菲的吸附量逐渐降低。使用正己烷作为脱附剂,研究了五种MCNMs的复用效果。经过5次吸附-脱附过程,五种MCNMs对水中菲的去除率仍达到80%以上,为水中多环芳烃的去除提供了一种可持续,快速和有效的方法。
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