Mn-Ce/TiO2系催化剂制备和SCR脱硝性能研究

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为了有效控制船舶NOx排放污染,IMO制定了严格的排放法规,加强NOx排放控制技术的研究势在必行。选择性催化还原技术(SCR)作为高效的排气后处理措施,是目前工业上应用最广的一种脱硝方法。但是,目前低温催化剂活性差和硫中毒等问题制约了船舶SCR技术的应用和发展。为了解决这两个问题,本文在对SCR催化反应机理充分研究的基础上,对Mn-Ce/TiO2系催化剂的性能进行了研究,包括其制备、台架实验等诸多方面,并对实验结果进行了分析。本文首先制备了不同负载配比的蜂窝状Mn-Ce/TiO2催化剂,利用正交实验法并通过SCR活性测试和催化剂表征测试研究了负载量、负载成分和反应条件对催化剂性能的影响。然后,为了进一步提高Mn-Ce/Ti02催化剂的活性,在Mn-Ce/TiO2催化剂上继续负载金属元素(Cu、Cr、Co、Fe),通过活性测试和催化剂表征测试研究了金属元素对Mn-Ce/Ti02催化剂活性的影响。本文最后对Mn-Ce/TiO2系催化剂的抗硫性进行了理论分析。SCR活性测试和催化剂表征测试结果表明,在Mn/TiO2催化剂上负载CeOx可以大幅度提高催化剂的低温活性;Mn-Ce/Ti02催化剂最佳负载配比可表示为Mn(9%)-Ce(2.5%)/TiO2(15%)。掺杂金属元素有助于改善Mn-Ce/TiO2催化剂的活性,金属元素Co对提高Mn-Ce/TiO2催化剂活性表现最为显著;Co负载量为15%时,最高脱硝率可达到98.95%。通过正交实验发现,反应温度和氨氮比对NOx脱除率有显著影响;空速和初始NO浓度对NOx脱除率影响较小;当反应温度为250℃, NH3/NO=1,初始NO浓度为750ppm,空速为12000h-1时,Mn-Ce/TiO2催化剂活性最好。通过理论分析得到,Mn-Ce/TiO2催化剂凭借其较好的抗硫毒化特性适合应用在船舶环境中;掺杂金属元素可以改善Mn-Ce/Ti02催化剂的抗硫性。本文通过制备蜂窝状Mn-Ce/TiO2催化剂,利用正交实验法对Mn-Ce/TiO2催化剂的低温SCR性能进行了系统的研究,获得的结论对低温SCR技术的研究和应用,特别是在船舶方面的应用,具有重要的促进作用和参考价值。
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