高分散铁系催化剂应用于煤油共处理的研究

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本论文主要研究高分散铁系催化剂在煤油共处理体系中的应用。为了考察催化剂对煤油共处理反应体系的影响,实验选用两种催化剂前体,采用催化剂预分散在原料油中以及预担载在原料煤上两种催化剂制备方法,制备出负载和分散型催化剂。并选择在内蒙褐煤+THN、神华烟煤+THN以及内蒙褐煤+Du-84油三种共处理体系中,结合对催化剂和液化产物进行的分析表征,探讨出煤种、溶剂、催化剂与产物组成变化之间的内在联系。研究表明,褐煤的液化效果优于烟煤,而且褐煤在催化剂作用下液化更彻底;供氢溶剂THN比共处理配油Du-84油能更好的促进煤液化;催化剂两种制备方法相比,负载型催化剂优于分散型催化剂的催化效果,两种铁盐前体相比,Fe2+明显优于Fe3+的催化效果。进一步通过对XRD和SEM-EDX分析可知,预担载在原料煤上的负载型催化剂是以非晶态、高分散的状态存在于载体煤表面,催化剂的物相组成主要是FeOOH。研究中发现铁原子可能和硫原子结合生成铁硫化合物,这类催化剂可能是FeOOH和铁硫化合物的混合物,而在经过液化反应后,液化残渣中主要以铁的硫化物形式存在。最后,在内蒙褐煤和Du-84油共处理体系中,系统考察了负载型催化剂与分散型催化剂在不同条件下的催化效果,以及催化剂对产物组成和性质的影响,从而揭示负载型催化剂和分散型催化剂在反应体系中的催化作用规律。此外,本论文通过对负载和分散两种催化剂制备方法进行改进,制备出部分负载型和醇溶性分散型催化剂,考察了其与反应体系的适应性。
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