【摘 要】
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随着科技的进步和经济的发展,环境污染和能源短缺成为人类长期生存必须面临的重大问题。利用太阳能进行光催化制氢和治理环境问题成为目前绿色、安全、极具潜力的解决方法之一。但目前光催化效率尚未达到实际应用的标准。其中,如何有效的利用太阳光全光谱(特别是红外光)进行光催化反应处于起步阶段,存在很多问题有待研究。钨系氧化物由于可以通过掺杂阳离子或构造氧空位而激发自身的等离子共振吸收效应(LSPR),表现出对全
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随着科技的进步和经济的发展,环境污染和能源短缺成为人类长期生存必须面临的重大问题。利用太阳能进行光催化制氢和治理环境问题成为目前绿色、安全、极具潜力的解决方法之一。但目前光催化效率尚未达到实际应用的标准。其中,如何有效的利用太阳光全光谱(特别是红外光)进行光催化反应处于起步阶段,存在很多问题有待研究。钨系氧化物由于可以通过掺杂阳离子或构造氧空位而激发自身的等离子共振吸收效应(LSPR),表现出对全光谱太阳光的可控调节,因此具有利用全光谱太阳光的巨大潜力。本论文基于异质结,选取此类钨系半导体(CsxWO3,WO2.72,WO2)与可见光光催化剂结合,研究复合体系对太阳光全光谱的利用情况和不同波段作用机理。研究工作包括以下三个部分:(1)将Ag Br通过原位生长法与CsxWO3复合,形成可近红外降解Rh B、可见光下能12分钟快速降解Rh B以及全光谱光致变色的多功能催化体系。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对其组成和形貌进行观察。复合材料具有全光谱响应的能力,在可见光下能实现12分钟内98%Rh B的降解,比Ag Br提升4.5倍,近红外光下也具有降解性能。除此之外通过透过率测试研究了Ag Br/CsxWO3的光致变色性能。利用红外热成像技术对Ag Br/CsxWO3材料的红外屏蔽性能进行了进一步的探究。经过紫外可见漫反射分光光度计(DRS)的带隙和X射线光电子能谱(XPS)的价带分析得出能带结构,结合电子自旋共振(ESR)以及捕获剂实验分析,提出了Z型异质结的光催化机理。(2)通过简单的原位生长法制备了WO2.72/Cd0.5Zn0.5S复合材料,形成在可见光-近红外(Vis-NIR)范围都具有产氢性能的新型催化体系。在引入WO2.72后提升了Cd0.5Zn0.5S在全光谱范围内的吸光强度,在可见光下催化产氢性能为1419.6μmol·g-1·?h-1,比纯Cd0.5Zn0.5S提升了近2倍,在近红外波段下WO2.72/Cd0.5Zn0.5S产氢性能实现了从无到有的突破。在性能得到提升的同时具有良好的化学稳定性。经能带分析,电化学测试提出了Z型异质结的光催化机理,与光催化分解水产氢的结果相吻合。(3)采用简单的煅烧法制备了WO2/g-C3N4复合材料,制备的WO2/g-C3N4能够在可见光条件下光催化产氢和降解,且化学性能非常稳定。4wt%WO2/g-C3N4能在120分钟内降解约96%的Rh B。4 wt%WO2/g-C3N4/Pt 3 wt%产氢速率为2436.9μmol·g-1·?h-1,是3 wt%Pt/g-C3N4的2.55倍。经DRS测试可知,具有类金属性能的WO2,负载在g-C3N4上后缩小了带隙,提高了对可见光的响应强度。ESR测试表明,光催化反应主要依赖于光生电子和超氧自由基。在电化学、能带分析以及密度泛函理论(DFT)计算得出在WO2和g-C3N4的界面处WO2能发挥类金属性能捕获电子,降低光生电子和空穴的复合效率。
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