稀土离子掺杂的纳米氧化铈荧光粉体的改性燃烧合成

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稀土掺杂的纳米颗粒作为一种新型发光材料,由于在照明、显示、闪烁器件以及生物标记等领域的(潜在)应用,引起大家极大的兴趣。在以氧化物为基质的稀土纳米发光材料中,以Eu3+激活的立方Y2O3材料的研究更为成熟,已经广泛应用于节能灯和显示屏。而对于纳米CeO2颗粒来说,其本身几乎没有荧光,即使掺杂稀土离子后,采用通常高温固相反应制备的样品,发光效率仍然很低。但由于O2-→Ce4+的电荷迁移带位于长波紫外区范围,适合固态照明用的要求,因此开发以CeO2为基质的稀土发光材料,提高其发光效率等各种性能,有着十分重要的意义。采用简单燃烧法是制备纳米氧化物粉体的一种快捷的方法。但由于燃烧反应瞬时温度过高,反应极快,因此得到的样品颗粒团聚很严重,发光效率也不高。本文通过两种改性燃烧过程---自发酵法和表面活性剂聚乙烯醇辅助的溶液燃烧法分别合成了稀土Eu3+和Sm3+掺杂的CeO2纳米粉体,再经适当温度热处理,得到从10nm到250nm的精细颗粒。通过X射线衍射、拉曼光谱和扫描电子显微镜表征发现样品都为立方萤石结构,随着稀土掺杂浓度的增加,晶格中的氧空位也逐渐增加,样品形貌成规整的圆形。通过荧光光谱和荧光寿命表征发现,两种方法制备的样品其发光强度得到明显增强,分别是简单燃烧法制备相应样品的2倍和2.5倍,并且随着结晶性提高而荧光寿命变长。在改性燃烧法过程中,聚乙烯醇不仅在控制颗粒大小和团聚方面起到非常重要的作用,而且促进了其荧光的显著增强。本文制备的稀土离子Eu3+和Sm3+掺杂的纳米CeO2粉体,通过表面活性剂修饰,不仅样品的形貌和分散度有明显的改善,而且在长波紫外激发下,其发光强度有显著的提高,其中掺杂Sm3+样品优化后,其发光效率和传统高温固相法制备的样品相比大大提高。这些工作为稀土纳米氧化铈发光材料在固态照明领域的应用提供了很好的理论基础。
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