论文部分内容阅读
太湖流域是中国人口最稠密的地区之一，工农业发达，在整个国民经济中占有重要地位。太湖流域湖泊众多，其中太湖是我国五大淡水湖之一，这些湖泊是周边地区工农业生产、人民生活重要的水源地，对区域经济和社会发展起着举足轻重的支撑和保证作用。然而，随着人类活动的加剧，湖泊环境产生了急剧变化，太湖流域湖泊富营养化水平显著提高，重金属和持久性有机污染日益严重，而这些污染物被证明是致癌物或内分泌干扰物，从而严重威胁着区域内用水安全。
湖泊沉积物是湖泊环境演变的信息载体，记录了人与自然相互作用的过程。如何判别环境演化过程中人类活动的影响，建立人类活动相关的指标，已经成为研究的重点和热点。湖泊沉积物中重金属、持久性有机污染物(POPs)和正构烷烃的一部分是人类活动产生的，是指示人类活动强度有效的代用指标。
本研究在太湖北部梅梁湾和天目湖分别采集7个表层沉积物样品分别在太湖北部竺山湾、梅梁湾采集沉积岩芯，以1cm间隔分样，利用210pb、137Cs测定沉积岩芯年代。样品经过不同的前处理后，分别用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定多环芳烃、正构烷烃含量，用气相色谱仪-63Ni电子捕获检测器(GC-ECD)测定有机氯农药滴滴涕(DDT)、六六六(HCH)残留物(DDTs、HCHs)的含量，用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定重金属元素的含量。分析了太湖梅梁湾和天目湖表层沉积物中多环芳烃、DDTs和HCHs分布特征和含量差异，揭示了沉积岩芯中多环芳烃、重金属、正构烷烃和DDTs和HCHs在垂向上的分布特征，通过对比探讨太湖流域湖泊沉积对人类活动的响应，重建沉积物污染历史。这对揭示太湖流域湖泊近现代环境演变过程，保护与治理湖泊环境有重要意义。通过研究，获得以下几点重要成果：
天目湖表层沉积物中美国环境保护局列出的16种优先控制多环芳烃(PAHs)总量介于287.50～713.93ng/g(干重)，北部沉积物中16种优先控制PAHs含量高于南部；太湖梅梁湾不同点位表层沉积物中16种优先控制PAHs含量介于1690.72～5033.70ng/g，污染水平也由北向南递减。湖泊污染水平的差异是流域内人类活动强度的差异造成的，而空间分布特征取决于湖泊周边区域点源污染和河流的输入。天目湖表层沉积物中PAHs主要来源是木材、煤燃烧，而太湖梅梁湾表层沉积物中PAHs主要来自石油类污染、木材和煤燃烧混合来源。太湖梅梁湾表层沉积物中PAHs生态风险远高于天目湖，但总体生态风险较低。
天目湖表层沉积物中DDTs残留量介于0.88～4.32ng/g，HCHs残留量介于0.76～3.83ng/g；太湖梅梁湾表层沉积物中DDTS残留量介于5.70～15.36ngg-1；HCHs残留量介于3.09～6.63ng/g。太湖梅梁湾表层沉积物中有机氯农药污染的生态风险较高。受河流输入的影响，天目湖表层沉积物中有机氯农药(OCPs)残留量大致由南向北递减，太湖梅梁湾表层沉积物中DDTs、HCHs残留量的高值点均出现在入湖口。在天目湖、太湖梅梁湾表层沉积物中都发现有新DDT输入，特别是太湖梅梁湾周边新DDT输入源分布较广。
竺山湾岩芯中20era深度至表层HCHs和DDTs残留量分别为0.22～9.70ng/g、0.32～12.34ng/g，平均值分别为4.26ng，g、5.01ng/g；梅梁湾岩芯中20cm深度至表层HCHs和DDTs残留量分别为0.18～11.02ng/g、0.52～13.44ng/g，平均值分别为4.39ng/g、5.89ng/g。根据两孔岩芯中HCHs、DDTs残留量的垂直分布特征，揭示了北太湖沉积物中HCHs、DDTs残留量变化与流域内有机氯农药HCH、DDT使用历史相吻合：在20世纪50年代中期明显增加，并于70年代中后期达到高峰，在80年代中期开始逐渐降低。梅梁湾岩芯中DDTs残留量在20世纪90年代以后持续增加，显示出有新的污染输入。
竺山湾岩芯中30cm深度至表层16种优控PAHs的总量(∑16PAHs)介于115.65～930.84ng/g：梅梁湾岩芯中∑16PAHs介于128.70～1898.52ng/g之间。梅梁湾岩芯中∑16PAHs平均值高出竺山湾岩芯近两倍，污染程度明显高于竺山湾岩芯。20世纪50年代以前，太湖北部两孔岩芯中∑16PAHs差距小，代表着人类活动对太湖北部影响较小的时段。梅梁湾岩芯中50年代至70年代中后期，∑16PAHs缓慢增加；其后，梅梁湾岩芯中∑16PAHs增加迅速，这和改革开放以后梅梁湾周边地区工农业发展、城市化的推进有关。竺山湾岩芯中∑16PAHs迅速增加是在80年代中期以后，这反映了竺山湾周边区域经济、社会发展比梅梁湾周边地区相对滞后。
8种重金属Mn、Ni、Zn、Pb、Cd、Cr、Cu、Fig中，污染最严重的是Cd，其次是Hg，污染最轻是是Cr。梅梁湾岩芯中重金属元素在垂向上快速累积开始于20世纪70年代末，这与无锡、常州经济发展阶段基本一致；竺山湾周边地区经济发展相对滞后，竺山湾岩芯中重金属元素在垂向上快速累积开始于80年代初期以后。
梅梁湾岩芯30cm深度至表层正构烷烃含量介于1.60～6.41μg/g，竺山湾岩芯正构烷烃含量介于1.03～6.45μg/g。两孔岩芯中正构烷烃含量由底部向表层增加，特别是在竺山湾岩芯中20世纪80年代初正构烷烃含量增长显著，反映出80年代初以后输入的有机物快速增加，而在梅梁湾岩芯中70年代中后期增长显著，反映出两孔岩芯所处湖湾的环境及其演化阶段的差异。梅梁湾岩芯和竺山湾岩芯中正构烷烃碳数分布型式和碳优势指数(CPI)、低碳数和高碳数正构烷烃的比值(L/H)、C16比值等特征指数表明，正构烷烃在岩芯中的垂直分布由于人类活动的影响可以分成不同的阶段，不同阶段有机物的输出存在差异，主要表现在轻烃组分含量和来源上的差异。近年来正构烷烃中轻烃组分相对丰度快速增加，主要来源是蓝藻和石油类污染。
根据竺山湾岩芯和梅梁湾岩芯记录的近几十年来重金属元素、多环芳烃和正构烷烃的垂向变化特征，大致可以分成三个阶段。竺山湾岩芯中三个阶段依次为20世纪50年代初以前、50年代初至80年代初以及80年代初至今，在第一阶段，重金属、PAHs、正构烷烃含量变化幅度小，人类活动对太湖水环境影响强度较弱：在第二阶段，重金属、PAHs、正构烷烃含量开始缓慢增加；在第三阶段，正构烷烃、16种优先控制多环芳烃和除Cr和Hg以外的其它6种重金属含量迅速增加，人类活动对湖泊环境影响深刻。对梅梁湾岩芯来说，重金属元素、PAHs、正构烷烃含量快速增长是在70年代后期。研究表明太湖沉积岩芯很好记录了人类活动的影响，包括与人类活动强度的对应性和在时间上的一致性。重金属元素、多环芳烃、正构烷烃等代用指标具有相同的指示意义，同时也说明了沉积代用指标的可靠性。沉积岩芯中的HCHs、DDTs残留量的垂直变化与有机氯农药HCH、DDT的使用历史吻合，其变化节点作为沉积物的时间标尺是可行且可信的。竺山湾岩芯和梅梁湾岩芯都位于太湖北部湖湾，相互印证，避免了“一孔之见”。