Cs3Cu2X5纳米晶的制备与闪烁体应用研究

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近年来,金属卤化物钙钛矿纳米晶(NCs)因其具有低成本溶液工艺,荧光量子产率高(PLQY)(~100%),发射线宽窄(12~42nm),色域广(~140%NTSC)等优点,被广泛应用于发光二极管(LED)、太阳能电池(PV)、光电探测器等光电器件领域。近来,全无机钙钛矿NCs作为闪烁体在X射线探测与成像领域展现出巨大的应用潜力。然而,有毒元素铅的存在阻碍了钙钛矿NCs光电器件的商业化发展。其次,由于铅卤化物钙钛矿NCs的斯托克斯位移很小,存在严重的自吸收效应,在制备NCs薄膜时会大大减小光耦合输出效率,进一步限制了其在闪烁体领域的潜在应用。因此,开发无毒且斯托克斯位移大,荧光量子产率高的全无机金属卤化物NCs成为该领域的研究热点与难点。
  本文通过采用无毒元素一价铜取代铅元素,且通过引入InX3前驱物,对纳米晶成核生长过程起到抑制作用,制备了零维全无机铜基卤化物Cs3Cu2X5NCs(X=Cl,Br,I),并系统研究了Cs3Cu2X5NCs的生长机理与发光机理,最后利用Cs3Cu2I5NCs制备了闪烁体薄膜,研究了其闪烁性能与X射线成像。本论文主要研究成果如下:
  (1)具体的以CuX,InX3为前驱物,油酸铯为铯源,通过调节注入温度,生长温度,Cu与In的物质的量之比等参数获得了发光波长在445~520nm之间可调的Cs3Cu2X5NCs,其中蓝光Cs3Cu2I5NCs的荧光量子产率高达73.7%。
  (2)通过表征Cs3Cu2I5NCs的光物理性能,得出Cs3Cu2X5NCs是自限域激子发光,这主要归因于Cs3Cu2X5NCs的零维晶格结构导致此种材料具有很强的量子限域效应,光激发产生的电子-空穴对被强烈的限域在孤立的[Cu2X5]3-结构内,不易分离,因此具有很大的概率发生辐射复合,荧光量子产率高。
  (3)基于Cs3Cu2I5NCs的优良特性,制备了闪烁体薄膜,并表征了闪烁性能与X射线成像应用,其光产额约为铅卤化物钙钛矿NCs的3.8倍,用于X射线成像,展现出很高的成像分辨率,分辨率高达0.32mm。
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