非晶合金原子结构排列短程无序、长程有序,因而表现出优于传统晶态合金的诸多特性。其中,铁基非晶软磁合金因其独有的高强度、高硬度、大弹性极限、优异软磁性能、良好降解能力以及低廉材料成本等优点而备受人们关注,然而,较低的非晶形成能力和极低的室温塑性变形能力限制了其作为功能结构材料的广泛应用。通常,制备铁基块体非晶合金需要添加金属和类金属非晶形成元素,然而这些非晶形成元素尤其是大原子金属元素的添加会显著恶化铁基非晶合金软磁性能。此外,常用于其他体系中的引入第二相来提升非晶合金塑性变形能力的方法也不适合磁性非晶合金,因为第二相的引入会导致非晶形成能力和强度降低,且不利于保持其优异软磁性能。非晶形成能力与磁性能,高强度和大塑性在铁基非晶合金中表现为两组不可调和的“矛盾”体,但很多功能磁性元器件同时对这几个性能有很高的要求。因此,探索制备兼具高非晶形成能力、优异软磁性能、高强度和大塑性的铁基块体非晶软磁合金具有重要的科学意义和应用价值。此外,以探索开发的新型铁基块体非晶合金为载体,系统研究了非晶合金宏观性能和微观结构之间的关联性,揭示铁基块体非晶合金韧脆转变机制,进一步指导制备综合性能优异的新型铁基块体非晶合金。本文分别以FeP基和FeB基非晶合金体系为基础,通过成分调整和熔渣处理技术,探索制备了兼具大非晶形成能力,优异软磁性能和良好力学性能的FeNiMoPCBSi和FeNiBSiNbP两种新型铁基块体非晶合金体系。利用X射线光电子能谱、同步辐射X射线衍射技术、球差矫正透射电镜等先进实验手段探究铁基非晶合金大塑性的结构起源。为探索制备高性能铁基块体非晶软磁合金提供了新的思路,同时也为研究铁基块体非晶合金变形过程中的基础科学问题提供了理想模型材料。本文主要工作和结论概括如下:1.以FeP基非晶合金为研究对象,采用相似元素替换和微合金化相结合的方法,制备出临界直径2mm,饱和磁感应强度0.94T,矫顽力1.9A/m,屈服强度2730MPa,压缩塑性应变7%的Fe_(56)Ni_(20)Mo_4P_(11)C_4B_4Si_1非晶合金棒材。各组成元素之间的电荷转移和交换作用导致了该非晶合金体系软磁性能的变化,而大塑性主要归因于Ni元素添加降低了各组元之间的结合力,进而导致在外力作用下非晶结构更容易失稳;同时,Si元素添加增大了原子间内应力且使得内部结构变的更加松散,提供了更多可形成剪切转变区的潜在形核位点,从而在压缩变形过程中形成多重剪切带,进一步表现为自组织临界状态下稳定的剪切带动力学。2.以FeB基非晶合金为研究对象,同样进行成分调控,制备出临界直径为2.5mm的Fe_(39)Ni_(39)B_(12.82)Si_(2.75)Nb_(2.3)P_(4.13)块体非晶合金棒材。该合金还表现出优异软磁性能,如,饱和磁感应强度为0.86T,矫顽力为0.65A/m,1kHz下的磁导率为23250;同时兼具超高屈服强度2930MPa,大塑性变形能力9.8%和高缺口断裂韧性72.3MPam~(1/2),是迄今为止具有最大缺口断裂韧性的铁基块体非晶合金。从弛豫热和原子结构角度分析可知,该新型铁基块体非晶合金的内部原子结构具有自由体积多、金属-金属键比例高以及结构无序度高的特点,这些结构特征导致了大量潜在剪切转变区形核位点,并在变形过程中发展成为多重剪切带,进而使得该铁基块体非晶合金表现出良好韧塑性。3.对Fe_(39)Ni_(39)B_(12.82)Si_(2.75)Nb_(2.3)P_(4.13)块体非晶合金母合金进行熔渣处理,其塑性应变从10.6%大幅度提升到50%,抗压强度则从3050MPa上升到4220MPa。这种大塑性和超高强度结合的Fe_(39)Ni_(39)B_(12.82)Si_(2.75)Nb_(2.3)P_(4.13)块体非晶合金在铁基非晶合金家族中首次被报道。经过熔渣处理的该FeNi基块体非晶合金中发现了更多类二十面体团簇和类晶体团簇,且类二十面体团簇通常被类晶体团簇包围。此外,变形过程中还观察到相分离和三明治状非均质结构的剪切带形貌,表明多尺度变形机制的存在和稳定的剪切带演化过程,这是由于熔渣处理后的样品中具有不同结构特征的团簇以不同的响应方式参与了塑性变形过程。独特的“类晶体团簇包围类二十面体团簇”结构以及相分离会促进压缩过程中产生多重剪切带,同时增强剪切带稳定性,延缓其扩展,进而提高强度和塑性变形能力。4.铁基块体非晶合金脆韧转变过程伴随着锯齿流变动力学由混沌状态向自组织临界状态的转变,表明脆性铁基块体非晶合金对应着单一剪切带扩展主导的塑性变形机制,而韧性铁基块体非晶合金则表现为多重剪切带主导的变形机制。这种变形机制的转变是铁基块体非晶合金不同原子尺度结构不均匀程度所造成的,而铁基非晶合金中非均匀性的增加可以通过增加自由体积含量、改变中短程有序团簇的类型、数量和分布而实现。