膜过滤-光催化体系去除水中痕量磺胺嘧啶的效能及机理研究

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磺胺类抗生素作为一类新兴的“伪持久性”有机污染物,获得了科学家和社会各界的广泛关注。其在水环境中虽然处于痕量浓度范围,但其特性(数量多、稳定性低、持久性强、潜在生物累积性等)会对水生环境及人体健康带来较大风险。因此,磺胺类抗生素的环境行为作用及污染去除已成为领域研究热点。常规的水处理工艺无法完全的去除水中痕量浓度的磺胺嘧啶,膜过滤-光催化的耦合工艺在处理饮用水中痕量浓度磺胺嘧啶具有较大的优势。近年来,纳米TiO2光催化剂以其低廉的价格、高催化效率和商业可获得等优势引起了人们的广泛关注。但是其催化过程中光生电子和空穴易复合的导致光催化效率低下的问题阻碍了TiO2光催化剂的发展。本文制备了两种以纳米TiO2光催化剂为添加剂的PVDF改性超滤膜,探究了各自的膜过滤-光催化体系去除水中痕量浓度磺胺嘧啶(100μg/L)的应用潜力。在TiO2中加入Fe3+是抑制光生电子和空穴的复合从而提高TiO2光催化活性的有效方法之一。本文评价了PVDF-PVP-TiO2-FeCl3(PPTFe)膜过滤-光催化体系对去除水中痕量浓度的磺胺嘧啶(SD)的效果与机制。建立了2因素-4水平正交实验,对16种自制改性膜进行了优选。然后对最优膜(质量分数为1.2 wt%TiO2、0.8 wt%FeCl3的PPTFe膜)进行七项表征(电镜扫描、能谱分析、膜纯水通量、接触角、孔隙率、平均孔径、傅里叶衰减全反射红外广谱分析),从而确定了的最优配比。与原始膜相比,PPTFe膜的孔数、孔径、渗透性和亲水性均具有较高的增强。探究了PPTFe膜过滤-光催化体系对SD的处理效率(92.63%),根据拟一级动力学模型确定了该体系去除SD的反应速率(0.0214 min-1)。同时探讨了膜类型、pH值、水质参数(Cl-、SO42-、NO3-、HA)对PPTFe膜过滤-光催化体系去除性能的影响。结果表明酸性条件(pH=3)有利于SD的去除,Cl-、SO42-、HA的存在均会对SD去除产生抑制作用,NO3-的存在无明显影响。此外,该体系对实际水体中SD的去除率较高。最后提出了可能的光催化降解机理。多巴胺作为一种生物胶,不仅具有极强的黏附功能其本身的还拥有强大的亲水性。其与TiO2的混合能提高有效的抑制光生电子和空穴的复合提高光催化剂的活性。成功的制备了PVDF-PVP-TiO2-多巴胺共混超滤膜(PPTD),建立了2因素-4水平正交实验,对16种自制改性膜进行了优选。然后对最优膜(质量分数为0.8 wt%TiO2、0.8 wt%DA的PPTFe膜)进行七项表征(电镜扫描、能谱分析、膜纯水通量、接触角、孔隙率、平均孔径、傅里叶衰减全反射红外广谱分析),从而确定了的最优配比。与原始膜相比,PPTD膜的孔数、孔径、渗透性和亲水性均具有较高的增强。探究了PPTD膜过滤-光催化体系对SD的处理效率(91.40%),根据拟一级动力学模型确定了该体系去除SD的反应速率(0.0216 min-1)。同时探讨了膜类型、pH值、水质参数(Cl-、SO42-、NO3-、HA)对PPTD膜过滤-光催化体系去除性能的影响。结果表明弱碱性条件(pH=7.5)有利于SD的去除,Cl-、SO42-、HA的存在均会对SD去除产生抑制作用,NO3-会促进SD去除。此外,该体系对实际水体中SD的去除率较高。最后提出了可能的光催化降解机理。
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