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本论文成功设计了一种原位和形貌可控制备LDHs负载Pd纳米晶体(Pd-NCs/LDHs)催化剂的方法,该方法先后涉及到离子交换法制备Pd-NCs/LDHs的前驱体PdCl2-4-LDHs,液相还原以及Pd纳米晶体在LDHs表面原位生长等过程;将LDHs负载的三种不同形貌的Pd纳米晶体催化剂用于Heck偶联催化反应;研究其催化效果与催化剂结构之间的构-效关系以及催化反应过程中的多相催化机理。具体研究内容如下:1. Pd-NCs/LDHs的制备:首先通过PdCl2-4与NO-3-LDHs中的NO-进行离子交换制备前驱体PdCl2-4-LDHs,之后通过调变反应溶液中加帽剂的种类、温度、LDHs层板元素的种类以及充分利用O-2/Cl对的氧化刻蚀作用和PdCl2-4在PdCl2-4-LDHs体系中的缓释作用,在液相溶液中合成了LDHs负载的立方体、截顶八面体和三角形片状形貌的Pd纳米晶体催化剂(Pd-CUs/LDHs、 Pd-TROCs/LDHs、Pd-TRPLs/LDHs)。其中LDHs负载的立方体形貌的Pd纳米晶体以六个Pd{100}晶面暴露,截顶八面体形貌的Pd纳米晶体表面以Pd{111}和{100}混合晶面暴露,三角形片状形貌的Pd纳米晶体的上下底面则为Pd{111}晶面暴露。2. Heck催化反应:通过卤代苯以及卤代烃与苯乙烯的Heck反应来评价三种不同形貌Pd纳米晶体催化剂的催化效果,得出其催化活性顺序为:Pd-CUs/LDHs> Pd-TROCs/LDHs> Pd-TRPLs/LDHs,从而推断出LDHs负载的Pd{100}晶面的催化活性大于Pd{111}晶面的催化活性。此外Pd-CUs/LDHs催化剂还表现出良好的重复利用性和稳定性。3.构-效关系研究:通过Pd-CUs/LDHs催化剂在Heck反应中的热过滤实验和汞中毒实验,确定了催化活性组分为LDHs负载的Pd纳米晶体,其催化过程为在Pd纳米晶体表面进行的多相催化过程;通过分析Pd纳米晶体的表面特征和催化剂样品的正电子湮灭信息,从活性组分Pd纳米晶体的表面结构特征和与LDHs载体之间的相互作用两方面研究了Pd-NCs/LDHs催化剂的构-效关系。4.Heck多相催化反应机理研究:为了更好的理解催化循环过程和多相催化机理,将催化溴苯和苯乙烯Heck反应前后的Pd-CUs/LDHs催化剂进行了XPS表征,通过结果分析推测了Pd-CUs/LDHs催化剂参与Heck催化反应可能的多相催化机理。