核/壳结构光催化材料的蒸汽相水解构筑及其性能研究

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核/壳结构光催化材料因其在能源、环境等领域的潜在应用而引起了包括化学、物理及材料等在内的不同学科科学家的普遍关注,对其进行深入研究有重要意义。虽然核/壳结构光催化材料在制备合成及性能表征方面发展较快,但核/壳结构光催化材料的合成工艺、性能提升、可控构筑等各个环节都存在许多尚未解决的问题,如核/壳结构光催化材料的形成机理还不够明晰、合成工艺尚不够丰富、制备方法难具普适性等。本文针对传统方法如:化学气相沉积法设备投资高、得到的产物大多为单晶壳层、比表面积不高;层层自组装法费时费力,过程中往往用到对应用有害的聚电解质;溶胶-凝胶法很多都对前驱体和溶剂介质有特殊要求等诸多缺点,提出一种新的合成方法——蒸汽相水解技术来制备核/壳结构光催化材料。将蒸汽相水解技术应用于轻质PS/TiO2、磁性易回收Fe3O4/C/TiO2、金红石/锐钛矿TiO2异质结和硅藻土/Ta3N5可见光催化剂等不同体系,结果表明此方法是一种简便、低能耗且普适性强的制备方法,可用于合成多种核/壳结构光催化材料。(1)磁分离技术应用于悬浮光催化剂体系可有效地解决纳米颗粒固-液分离难题,可降低回收成本且节约能耗,是目前研究较热的一种解决高活性光催化剂回收问题的方法。采用蒸汽相水解技术在较低温度下合成了易于磁回收的核/壳结构Fe3O4/C/TiO2光催化剂。核层Fe3O4/C粒子无需经过任何表面处理即可完成包覆;锐钛矿TiO2较均匀地包覆在了Fe3O4/C微球的表面,并保留了Fe3O4/C微球原有的形貌,且TiO2壳层的厚度可以通过调整钛前驱体与Fe3O4/C核层粒子之间的比例进行调节,从单层到数百纳米;TiO2晶粒的大小和结晶度可以通过改变反应温度和时间来调整,壳层TiO2在未经煅烧条件下即完美结晶;Fe3O4/C/TiO2显示了高磁响应灵敏度,且Fe3O4的磁饱和强度随着非磁性壳层数量和厚度的增加而降低;碳过渡层隔离了Fe3O4核层和TiO2壳层,使Fe3O4/C/TiO2在光降解亚甲基蓝实验中显示了较高的光催化性能,且其5次循环实验的循环效率均未发生明显变化,证明Fe3O4/C/TiO2复合磁性光催化剂具有很好的稳定性。(2)高反应活性的纳米Ti02粒径小、比表面积大,可有效地缩短光生电子和空穴从催化剂内部迁移到表面的距离、抑制光生电子和空穴的复合。随着比表面积提高,表面自由能及表面结合能也迅速增大,导致纳米Ti02大幅团聚、悬浮性下降、光利用率降低,大大降低其光催化效率。采用蒸汽相水解技术制备得到了捕光效率高的轻质PS/TiO2核/壳光催化剂。锐钛矿Ti02在未经煅烧条件下被固定在PS微球表面,避免了在煅烧过程中PS核因热稳定性差而易分解的问题;Ti02壳层厚度可通过改变反应体系中钛前驱体与PS微球之间的比例进行调节;壳层TiO2晶粒的大小和结晶度可通过反应温度、时间来调节;PS/TiO2具有良好的悬浮性、高光捕效率和催化活性。但循环实验指出其在降解污染物的过程中,PS核也会消耗部分光生自由基,使其光催化效率随着时间的延长而有所降低。在PS和Ti02之间包覆Si02过渡层,可有效抑制上述负反应,得到了催化性能稳定的PS/SiO2/TiO2核/壳光催化剂。(3)金红石/锐钛矿Ti02异质结光催化剂可有效地抑制光生电子-空穴的复合及增强光生载流子的分离效率,是一种催化性能优异的新型光催化剂。寻找一种简单、低能耗的方法制备金红石/锐钛矿Ti02异质结光催化剂,并使其具有紧密的界面接触和高的光催化活性仍是一项具有挑战性的工作。采用蒸汽相水解技术在较低温度下合成了金红石/锐钛矿Ti02异质结光催化剂。随着蒸汽相的温度由100℃提高至200℃,锐钛矿相TiO2晶粒也由7.1nm增至15.6nm;类球状的锐钛矿Ti02晶粒紧密地包覆在由棒状金红石Ti02晶粒团聚而成的微球表面,直接接触形成了异质结,使得核/壳结构金红石/锐钛矿Ti02异质结光催化剂在苯酚和业甲基蓝中的光催化活性都优于金红石和锐钛矿Ti02单独作用的结果。(4)纳米级Ta3N5可见光光催化剂具有低能带宽度和良好的可见光响应,但其吸附性较弱,且在悬浮体系中的回收成本高、能耗大;将其固定于大尺度的硅藻土载体上,在发挥其可见光催化性能的同时,改善其吸附性能并实现易回收显得尤为重要。采用蒸汽相水解技术结合高温氨解过程制备得到了核/壳结构硅藻土/Ta3N5可见光光催化剂。无定形Ta2O5均匀地包覆在硅藻土表面,经过氮化后得到了Ta3N5壳层,且Ta2O5的光谱吸收由紫外光区拓展到Ta3N5的可见光区域,Ta2O5完全氮化为Ta3N5后吸收带边界可移至600nm附近。Ta205完全氮化为Ta3N5的温度可降至700℃,Ta3N5保留了硅藻土原有周期性排列的亚微米级孔洞结构;700℃氮化5小时条件下合成的硅藻土/Ta3N5光催化剂在可见光降解亚甲基蓝实验中显示了极好的催化性能,15分钟后溶液中亚甲基蓝的浓度已降低了95.8%,且易于回收。
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