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本文以异丁烯直接胺化合成叔丁胺为研究对象,考察处理条件:硅铝比、交换次数、活化温度和元素改性对HZSM-5分子筛表面酸性质及异丁烯胺化活性的影响。实验结果表明,胺化反应活性与催化剂表面中等强度的酸浓度存在较好的顺变关系,且HZSM-5(Si/Al=25)分子筛经高价稀土元素(Pr、Ce)溶液离子交换两次,在300℃活化1小时改性后其表面具有较高的酸浓度和较高催化活性。
通过过渡应答技术考察了氨与异丁烯在HZSM-5分子筛上的吸附动力学特性,发现在反应温度下,氨和异丁烯在Pr改性后的催化剂上的吸附量和吸附速度有所增加;且氨在催化剂上的吸附速度比异丁烯的吸附速度要快。
通过分析原料的吸附活化能和产物的脱附活化能数据,结果表明当分子筛表面酸强度相当于氨的脱附活化能在85-90kJ·mol-1范围内时,有利于该胺化反应的进行;推断出此胺化反应的速度控制步骤可能是产物叔丁胺的脱附。