认识和控制化学反应是分子反应动力学的目标。理解化学反应过程中的能量转移及其对反应的影响对于实现该目标具有重要的指导意义。多原子分子反应自由度多，反应物振动模式更为丰富，不同振动模式被激发时的动力学行为不尽相同。利用量子散射模型研究多原子基元化学反应，对于理解化学反应的本质具有重要的意义。　　分子反应动力学研究以势能面为基石。势能面的拟合一般需要数万甚至数十万个从头算数据点，从某种意义上来说属于高通量计算。高通量计算已广泛应用于材料基因组、药物设计筛选等重要领域。充分利用计算资源，缩短每个任务的计算时间对于高通量计算具有重要意义。WESP软件是一套全新设计的量子化学从头算软件，它充分利用服务器中的多核CPU和GPU等计算资源，对Hartree-Fock方法和密度泛函方法中的最为耗时的部分进行加速，性能良好。　　本文第一部分（第2、3、4、5章）采用量子含时波包方法研究了典型多原子基元反应F+CHD3→HF+CD3和H2+SH(→)H+H2S，揭示了反应物不同振动模式被激发时的动力学效应。第二部分（第6章）介绍了异构并行量子化学从头算软件WESP的开发。　　全文共分7章，主要内容如下:　　第1章介绍了研究背景及国内外的研究现状。　　第2章介绍了理论方法及采用的量子散射模型，包括含时波包方法和准经典轨线方法（QCT方法）。　　第3章采用8维量子反应动力学方法和旋轨耦合势能面，研究了F+CHD3→HF+CD3反应。结果表明:该反应无反应阈值;C-H伸缩振动激发有效促进了反应的发生;量子动力学计算得到的C-H对促进反应发生的程度不如QCT的大，这极有可能是因为QCT存在零点能的泄露问题。　　第4章在新发展的势能面上研究了基元反应H2+SH→H+H2S。计算结果表明:H2的振动激发能与平动能均有效提高反应性，并在稍高能区域，振动激发能比平动能更为有效;因为SH键的振动激发对反应的影响可以忽略，因此在该反应中SH表现为旁观键。　　第5章研究了多通道反应H+H2S→HH+SH/H+HHS，发现在氢夺取通道和氢交换通道的竞争中，氢夺取通道具有优势。对于两条通道，伸缩模式的激发和转动能都对反应具有促进作用，转动能的促进作用更大。弯曲振动模式激发的促进作用处于二者之间。计算获得的热速率常数与实验结果一致，展现了非Arrhenius温度相关性。　　第6章中介绍了作者在电子结构软件WESP中所作贡献。WESP的功能包括HF方法和DFT方法，与过去量化软件不同，WESP使用OpenMP和CUDA架构结合，采用任务池的方法对任务进行动态调度，达到充分利用CPU和GPU的计算资源的目的，在若干分子的测试计算中，WESP获得了良好的并行效率。　　第7章总结全文并进行了展望。