锆基负载型催化剂的制备及催化臭氧氧化甲基橙的研究

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  本文以商品化ZrO2为载体,利用等体积浸渍法制备MnOx/ZrO2负载型催化剂,以甲基橙溶液为降解对象,研究MnOx/ZrO2催化剂催化臭氧氧化降解甲基橙水溶液的效果。考察煅烧温度和MnOx负载量制备条件对催化剂活性的影响,获取催化剂最优制备因素;考察最优因素下制备的催化剂对不同初始pH值下甲基橙溶液的脱色效果。实验结果显示:煅烧温度为400℃,MnOx负载量为15%时甲基橙的脱色效果较好,酸性环境有助于提高催化剂活性。催化剂循环利用3次后发现,催化剂性能略降低,这是由于商品化ZrO2比表面积小,活性组分易脱落造成。
  为了增加催化剂的稳定性和重复使用次数,以八水合氧氯化锆为锆源,十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为表面活性剂,通过水热法制备了较大比表面积ZrO2,利用等体积浸渍法制备了ZrO2基负载型催化剂(Mn/ZrO2、Co-Mn/ZrO2、Ce-Mn/ZrO2、Fe-Mn/ZrO2等),并进行催化臭氧氧化处理甲基橙废水的脱色研究。实验研究了不同反应因素对甲基橙脱色率的影响,通过SEM、TEM、BET、XRD和XPS等表征方式对催化剂进行物化性质分析。结果表明Co-Mn/ZrO2催化剂的比表面积达43m2/g,活性组分为MnO2、Co3O4,该催化剂对甲基橙降解展现出最高的催化活性。Co-Mn/ZrO2催化剂催化臭氧氧化甲基橙的最优处理条件为:室温下,甲基橙浓度为100mg/L、溶液初始pH值为3、催化剂投加量为0.6g/L;反应时金属离子溶出率低,四次循环后甲基橙脱色率仍能保持90%以上,催化剂性能稳定。以上研究为实际印染废水的脱色降解提供了可靠的理论依据。
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